А.А. ШУМИЛОВ Научный руководитель – Ю.В. НИКОЛАЕВ, д.т.н., профессор

УДК 621.7/9(06) Физика, химия и компьютерная разработка материалов
А.А. ШУМИЛОВ
Научный руководитель – Ю.В. НИКОЛАЕВ, д.т.н., профессор
Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ»
ТЕРМОДИНАМИЧЕСКИЕ РАСЧEТЫ ФАЗОВОГО
СОСТАВА ЛЕТУЧИХ ПРОДУКТОВ ДЕЛЕНИЯ
В ТОПЛИВНОЙ ПОЛОСТИ, МЭЗ И ВЦС
Проведен модельный расчет фазового состава летучих продуктов деления в топливной полости,
межэлектродном зазоре и вакуумно-цезиевой системе многоэлементного электрогенерирующего канала
термоэмиссионного реактора-преобразователя.
В многоэлементном электрогенерирующем канале (ЭГК) с сообщающимися полостями межэлектродного
зазора (МЭЗ) и твэл газообразные и летучие продукты деления такие, как Br, I, Kr, Xe, Rb, Cs, Sr, Ba, Te и Se
и их соединения, образующиеся в топливной полости твэл, выводятся в МЭЗ[1]. Они не конденсируются в
ловушке и газоотводном тракте и попадают в МЭЗ ЭГК и далее в вакуумно-цезиевую систему (ВЦС) [2].
Для того чтобы понять поведение летучих продуктов деления и, в частности, йода и брома в МЭЗ и ВЦС
были проведены термодинамические расчеты газовой фазы. Термодинамические расчеты парциальных
давлений компонентов газовой фазы, содержащей продукты деления, над достехиометрическим оксидным
топливом (UO2-x) в топливной полости при давлении пара цезия 1-2 торр (133,3-227 Па) и температурах
2100-2400К показали, что равновесная газовая фаза представляет собой многокомпонентную систему,
содержащую более 20-ти компонентов. Давления всех компонентов газовой фазы с ростом выгорания урана
меняются, и наибольшие давления имеют йодиды и бромиды цезия, йод, бром, йодиды и бромиды бария и
стронция.
Показано что степень диссоциации йодида и бромида цезия в топливной полости (2100-2400 К) не
превышает 0,025. При температуре 1700-2100К, соответствующей температуре эмиттера ЭГК степень
диссоциации 0,00005-0,0038. С уменьшением температуры газа степень диссоциации CsI и CsBr при
давлении цезия 1,2 торр резко снижается, достигая величины ~10 -12 при температуре коллектора 900-1000К.
Таким образом, йод и бром в газовой среде топливной полости и МЭЗ будут находиться, в основном, в
виде соединений CsI и CsBr.
При температурах 1700-2100К равновесные давления I, Cs находятся на уровне ~1,25 -29 торр, Br ~ 0,02- 1
торр., а CsI и CsBr – 103 - 104 торр.
Модельный расчет показал, что в реальных условиях работы ЭГК (суммарное давление газов в МЭЗ,
включая цезий, не превосходит 2 торр) конденсация CsI и CsBr на эмиттере невозможна. Однако на
коллекторе при температуре менее 1000К возможна конденсация йодида и бромида цезия, если их
парциальные давления выше 0,3 торр.
Термодинамические расчеты фазового состава ПД в ВЦС и их анализ показал, что попадая в тракт ВЦС,
находящийся при температурах ~600-750К, газообразный йодид цезия может конденсироваться на стенках,
если его парциальное давление не ниже 10-6 – 10-3 торр.
Барий и теллур также могут конденсироваться в ВЦС с образованием соединений BaTe и Cs 2Te.
Таким образом, термодинамические расчеты показывают, что I и Br реагируют с парами Cs (~1-2 торр.)
уже в топливной полости при температуре 2400К с образованием CsI и CsBr (степень диссоциации ≤ 0,025),
поэтому дальнейшая диффузия нуклидов йода в цезиевом паре в МЭЗ и далее в ВЦС, в основном, возможна
лишь в виде указанных соединений. Выяснено, что при температурах ниже 750К и давлении теллура выше
10-19 торр на стенках тракта ВЦС будет происходить конденсация Cs2Te, а при давлении Ba выше 5*10-9 торр
конденсируется BaTe. Проведенный термодинамический анализ поведения летучих продуктов деления I, Br
и Te, а также Ba в ВЦС при температурах 600-750К и давлении цезиевого газа 1-2 торр показал возможность
их конденсации на стенках тракта в виде соединений CsI, CsBr, Cs2Te и BaTe.
Список литературы
1. Гонтарь А.С., Гриднев А.А., Любимов Д.Ю. Анализ физико-химических процессов в
многоэлементном ЭГК с сообщающимися полостями твэла и межэлектродного зазора. Атомная
энергия,т.104,вып.4,апрель 2008, с.216-224.
2.. Любимов Д.Ю., Николаев Ю.В., Шумилов А.А. Влияние продуктов деления на фазовый состав
достехиометрического
диоксида
урана
в
тепловыделяющих
элементах
термоэмиссионных
электрогенерирующих. каналов. Материаловедение ((Materials Sciences Transactions) 2008, №3(132), с.34-42.