116x

УДК 535.24.2
ЭЛЕКТРОФИЗИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА ОДНО- И МНОГОСЛОЙНЫХ ПЛЕНОК МЕТАЛЛОВ
II КИНЕТИЧЕСКИЕ ЯВЛЕНИЯ В МНОГОСЛОЙНЫХ ПЛЕНКАХ
Л.В.Однодворец ст.преп.; И.Е.Проценко, проф.; А.Н.Чорноус, ст.преп.
ВВЕДЕНИЕ
В работе приведены результаты дальнейших исследований электрофизических свойств (удельного
сопротивления, тензочувствительности), выполненных на примере многослойных пленок на основе хрома,
кобальта и никеля. Полученные результаты расширяют представление о температурно-размерных эффектах
в пленочных образцах.
1 ТЕМПЕРАТУРНО-РАЗМЕРНАЯ ЗАВИСИМОСТЬ СОПРОТИВЛЕНИЯ И ТЕМПЕРАТУРНОГО
КОЭФФИЦИЕНТА СОПРОТИВЛЕНИЯ
Температурная зависимость удельного сопротивления и ТКС металлических однослойных пленок
изучена достаточно хорошо. Известно [1], что для пленок ОЦК металлов в интервале температур 100 - 400 К
2
 T 3 и данная зависимость обусловлена электрон-фононным взаимодействием в условиях сильного
проявления размерного эффекта. При более высоких температурах Т. Для пленок ферромагнетиков
(никель и кобальт) наблюдается квадратичная по температуре зависимость (Т), причем в случае никеля - в
двух температурных интервалах, обусловленная электрон-магнонным рассеянием. В области относительно
низких температур (~100 К) в пленках кобальта фиксируется зависимость Т3 . На температурной
зависимости (Т), и особенно Т), наблюдаются особенности в точке Нееля, 2/3  oD и  oD (  oD температура Дебая для массивных образцов).
а)
б)
Рисунок 1 - Температурная зависимость сопротивления
(1), ТКС (2), ТК (3) для пленок
Ni/Co/Cr/П (d1= 65 нм, d2= 75 нм, d3= 80 нм) (а); Cr/Co/Ni/П (d1=20 нм, d2= 20 нм , d3=20 нм) (б).
Cr
Cr
Co
NCr , ON
, CNi , DCr , OD
, DCo, OD
- температуры Нееля, Кюри, Дебая для пленочных и
массивных образцов
В наших более ранних работах [2, 3] исследована температурная зависимость (Т) и Т) на примере
двухслойных и трехслойных двухкомпонентных пленок на основе никеля, кобальта и хрома. В пленках на
основе никеля и кобальта в интервале температур 100 -c (c -температура Кюри для пленки никеля)
наблюдается Т2 . В точке c квадратичная зависимость переходит в линейную, что проявляется в виде
минимума и максимума на зависимости Т). В пленках на основе кобальта и хрома проявляется очень
сильная особенность в точке Нееля (N). Выше температуры Нееля Т, но с различными угловыми
Cr
Cr
коэффициентами в интервалах N2/3  Cr
D и 2/3  D 700К. При температуре 2/3  D наблюдается еще одна
особенность.
На рис.1 представлена температурная зависимость R, и ТК для трехслойных пленок. В пленке
Cr
Ni(80)/Co(75)/Cr(65)/П (рис.1,а) наблюдаются особенности в точках  Co
D и  D , которые более сильно
выражены в виде минимумов и максимумов на зависимости (Т) и ТКТ). Что касается пленки
Cr(20)/Co(20)/Ni(20)/П (рис.1,б), то особенности на температурной зависимости наблюдаются в точке Нееля
и точке Дебая для хрома и в точке Кюри - для никеля. В исследуемом интервале толщин зависимость R(Т)
является линейной.
На основе полученных данных была проведена апробация модели Р.Диммиха [4], примененная нами
ранее для двухслойных [5] и трехслойных двухкомпонентных [3] пленок. Исходя из предположения о
параллельном соединении двух слоев, Диммихом [4] было получено самое общее выражение для , которое
нами [5] было упрощено до вида, пригодного для сравнения с экспериментом. Применительно к
параллельному соединению трех слоев ТКС можно было записать таким образом:
3
~

`
A
i 1
i
gi

d l n Fi
d l n Fi 
1 


d ln K i
d l n li 

при условии, что перекрестные производные
(1)
d l n Fi
d l n Fi
и
(ij) равны нулю. В предельном случае
d ln K j
d ln lj
больших толщин соотношение (1) упрощается до вида
3
~

A
i
gï
.
(1`)
i 1
Здесь Ai 
di  gi Fi
d
i
gi Fi
,
Fi 
i
,
 gi
Ki 
di
0 i
,
li 
Li
0 i
, где di - толщина i-го слоя; gi, i - удельная
проводимость материала i-го слоя в массивном и пленочном состояниях соответственно; 0i - средняя длина
свободного пробега носителей электрического тока; Li  средний размер кристаллитов; gi  ТКС
поликристаллической пленки большой толщины (d ).
При использовании соотношения (1) производные
d l n Fi
d l n Fi
и
d ln Ki
d l n li
находятся из графиков дифференцированием экспериментальных зависимостей gi  i1 от 01i  d или
01i  L i. При толщинах, начиная с которых i не зависит от di и Li, используется соотношение (1').
Результаты расчетов  представлены в таблице 1. Как видно из таблицы, экспериментальные результаты
неплохо соответствуют расчетным, но отличие (расч -экс)/расч достигает все-таки 14 - 20%.
Таблица 1 Расчетные и экспериментальные данные по ТКС
Пленки
Ni/Co/Cr/П
Cr/Co/Ni/П
d, нм
80 (Ni)
220 75 (Co)
65 (Cr)
20 (Cr)
60 20 (Co)
20 (Ni)
экспК-1
расч, K-1
2,84
3,32
1,80
2,24
Можно указать две основные причины такого отличия экспериментальных и расчетных данных: вклад
макронапряжений термического происхождения на границе раздела слоев и взаимная диффузия атомов
различных металлов в общее сопротивление. Отметим, что в модели Диммиха [4] эти два дополнительные
механизма рассеяния носителей электрического тока совсем не рассматриваются. Согласно оценкам,
произведенным в работе [6], термические макронапряжения могут обусловить изменение удельного
сопротивления пленки на 25% . Следовательно, основной вклад в увеличение общего сопротивления
трехслойных пленок (или уменьшение ТКС) обусловлен процессами взаимной диффузии [7].
2 ИССЛЕДОВАНИЕ ТЕНЗОЧУВСТВИТЕЛЬНОСТИ ДВУХСЛОЙНЫХ ПЛЕНОК
В отличие от однослойных пленок теоретические модели размерного эффекта в тензочувствительности
многослойных (в том числе и двухслойных) пленок к настоящему времени практически не разработаны. В
работе [8] этот вопрос рассмотрен на примере двухслойных монокристаллических пленок. На основе этих
данных в работе [9] предложено полуфеноменологическое соотношение для коэффициентов l и t
применительно к поликристаллическим пленочным образцам. Оно было получено при следующих
допущениях о продольной (l) и поперечной (t) деформациях:
l
 l ,
lH
(2)
a
 t ,
aH
что упрощает рабочее соотношение до вида, пригодного для сравнения с экспериментом.
Так как выражения для l и t очень похожи, то достаточно привести одно из них, например, для l :
l 


dR / RH
 
 
 A1 1  l1  1 
  l1  l 2 01   
dl / l H
01  
02  


(3)


 
 
  l 2  l1 02    1  2 s .
 A2 1  l 2   1 
02  
01  


Здесь Аi имеет вид (1`);
 и 0i - температурный коэффициент сопротивления двухслойной пленки и массивного образца (при
расчетах более корректно вместо0i использовать gi);
1 d 0i
l i  
 деформационный коэффициент средней длины свободного пробега 0i электронов в i-м
0i d li
слое;
f и s - соответственно коэффициент Пуассона для материала пленки и подложки;
RH и lH - начальное значение сопротивления и длины двухслойной пленки.
Учет зернограничного рассеяния электронов в работе
[9] осуществляется посредством функции Фукса (функция
Fi ), как и в теории Диммиха [4].
В работе [10] приведены результаты исследования
тензоэффекта в двухслойных пленках Cr/Co/П, Co/Cr/П,
Co/Ni/П, Ni/Co/П методом деформации на изгиб пленки.
Здесь были отмечены две основные особенности
размерной зависимости коэффициентов l и t : в пленках,
где нижним слоем является кобальт, с ростом толщины
второго слоя - (d2) при фиксированной толщине базисного
Рисунок 2 - Зависимость l(1,2) и t (2') от d2 для (d1) величина коэффициентов l и t растет, а в системах
пленок Cr/Ni/П (d130 нм), (1), Ni/Cr/П (d170
Co/Ni/П и Co/Cr/П наблюдается обратная тенденция. Ниже
нм), (2,2`) (деформация методом изгиба)
приводятся
результаты
по
исследованию
тензочувствительности двухслойных пленок Cr/Ni/П,
Ni/Cr/П методом изгиба и растяжения и Co/Cr/П, Cr/Co/П,
Ni/Co/П, Co/Ni/П - методом растяжения (рис.2,3).
Как видно из рисунков, величина коэффициентов
тензочувстви-тельности изменяется от 4 до 30. Во всех
системах, за исключением пленок Cr/Co/П, с ростом
толщины d2 при d1 = const значение коэффициентов l
уменьшается. Для пленок Cr/Co/П наблюдается
аналогичная приведенной в [10] зависимость.
В
какой
мере
согласуются
расчетные
и
Рисунок 3 - Зависимость l от d2 для пленок:  экспериментальные значения иллюстрирует таблица 2.
Cr/Ni/П (d190 нм), Ni/Cr/П (d180 нм),  Вопрос о влиянии толщины пленки и размера
Co/Ni/П (d170 нм),  - Ni/Co/П (d 190 нм),  кристаллитов
в однослойных пленках на величину
Co/Cr/П (d 1120 нм), -Cr/Co/П (d195 нм)
(деформация методом растяжения)
коэффициентов тензочувствительности анализируется в работе [11],
авторы которой, предполагая независимость поверхностного
и зернограничного рассеяний электронов, ввели два параметра:


1
r
1


  L 0 1  l n  ,   d 01  l n
1

p
1
,
(4)
где r - коэффициент прохождения межзеренного барьера; р - параметр зеркальности. Как было показано
нами [10] на примере однослойных пленок, эффективность того или другого типа рассеяния оказывает
влияние на размерную зависимость.
В случае двухслойных пленок можно записать соотношение для параметров зернограничного 12 и
поверхностного 12 рассеяний, которые, однако, не учитывают процессов взаимной диффузии атомов из
одного слоя в другой.
Соотношение для параметров 12 и 12 будет иметь следующий вид:
12
12
 1
d1

L1011  ln 
d1  d2
 r1 

d1
1

d1011  l n 
d1  d2
p

1
1
1
1
 1
d2

L 2 011  ln  ,
d1  d2
 r2 
(4`)
1

d2
1

d2 021  l n
 .
d1  d2
p

2
(4``)
Из расчетов, сделанных по соотношениям (4`) и (4``), можно сделать два вывода: эффективность
поверхностного рассеяния с ростом толщины второго слоя уменьшается, и с ростом d2 роль
зернограничного рассеяния в пленках Cr/Co/П становится более эффективной.
Таблица 2  Экспериментальные и расчетные данные по тензочувствительности двухслойных пленок
Экспериментальные
данные l
Деформация на изгиб пленки
Расчетные данные l с
использованием g
Пленки
d1,нм
d2,нм
Ni/Cr
70
(Cr)
50
120
7.70
7.50
4.65
4.11
Cr/Ni
30
(Ni)
60
110
8.70
4.70
4.97
5.52
Деформация на растяжение пленки
Ni/Cr
80
(Cr)
70
100
12.90
9.70
3.19
2.79
Cr/Ni
90
(Ni)
70
110
9.50
1.50
1.60
0.90
Co/Cr
120
(Cr)
90
110
11.80
9.70
4.89
4.48
Cr/Co
95
(Co)
40
80
16.00
33.70
2.64
1.23
Ni/Co
90
(Co)
75
115
5.40
3.90
3.29
3.96
Co/Ni
70
(Ni)
70
100
7.90
5.20
1.70
1.30
Последний вывод может в какой-то мере объяснить аномальный характер зависимости l от d2 для
пленок Cr/Co/П.
Другим фактором, который может оказать влияние на величину коэффициентов тензочувствительности и
характер размерной зависимости, являются, как и в случае электропроводности, процессы взаимной
диффузии.
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Представленный в работах комплекс исследований тонких металлических пленок указывает на то, что
исследование электрофизических свойств (удельное сопротивление, ТКС, тензочувствительность и др.)
является самостоятельным научным направлением в физике тонких пленок со своими специфическими
задачами (яркий пример этого  исследования электропроводности металлической пленки с
полупроводниковым покрытием) и нерешенными проблемами. В экспериментальном отношении на пути
таких исследований возникают затруднения, связанные с определением послойного распределения
элементов в столь тонких, в буквальном понимании этого слова, объектах. В теоретическом плане
возникают трудности не только в создании адекватных экспериментальной ситуации теорий, но даже в
усовершенствовании известных, так как остаются неизвестными зависимости концентрации элементов,
дефектов и др. величин по глубине пленочного образца.
Затронутый круг вопросов и является предметом наших дальнейших исследований.
Эти работы были частично поддержаны Международной Соросовской программой поддержки
образования в области точных наук (ISSEP), грант N PSU052138.
SUMMARY
Temperature dependance of resistance and temperature coefficient of resistance of three layer films Cr/Co/Ni/S and Ni/Co/Cr/S (S substrate) and size dependance of strain coefficient of resistance in double-layer films on base Cr, Co, Ni were investigated. The analisis show,
that the main reason for difference between theory and experimental datas is codiffusion.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Лобода В.Б., Проценко И.Е., Смолин М.Д., Ярёменко А.В. Исследование размерных и температурных эффектов в тонких пленках
переходных металлов // УФЖ.- 1985.- Т.30, N5.- С.435 -440.
2. Проценко И.Е., Чорноус А.Н., Яременко Л.А. Исследование температурной зависимости сопротивления двухслойных пленочных
систем Co/Cr и Co/Ni // ВАНТ. Серия: Ядерно-физические исследования.- 1994.- N1(27).- С. 83-84.
3. Однодворец Л.В., Проценко И.Е., Салтыкова А.И. Размерный эффект электропроводности в трехслойных пленочных системах на
основе хрома и кобальта и никеля и кобальта // Там же.- С. 85 -87.
4. Dimmich R. Electrical conductance and temperature coefficient of resistivity of double-layer films // Thin Solid Films.- 1988.- v.158, N1.P.13 -24.
5. Проценко I.Ю., Чорноус А.М. Розмiрний ефект в електропровiдностi двошарових полiкристалiчних плiвок в умовах взаємної дифузiї
металiв // Вiсник Сумського державного унiверситету.- 1994.- N 1.- С. 19 -25.
6. Проценко И.Е., Смолин М.Д., Ярёменко А.В., Лобода В.Б. Температурная зависимость удельного сопротивления тонких плёнок
переходных d-металлов // УФЖ.- 1988.- Т.33, N6.- C.875 -880.
7. Проценко И.Е., Петренко С.В., Чорноус А.Н., Однодворец Л.В. Элементный состав и диффузионные процессы в многослойных
пленочных системах //ВАНТ. Серия: Ядерно-физические исследования.- 1994.- N 1 (27).- С. 88-89.
8. Khater F., Еl-Hiti M. Strain coefficient of electrical resistance of double-layer thin metallic films// Phys. stat. sol.- 1988.- v.108, N1.- P. 241 249.
9. Кузьменко А.И., Петренко С.В., Проценко И.Е. Эффект тензочувствительности в двухслойных пленках переходных металлов //
ВАНТ. Серия: Ядерно-физические исследования.- 1994.- N 2 (10).- С. 87-89.
10. Проценко И.Е., Чорноус А.Н. Тензочувствительность одно- и двухслойных пленок на основе хрома, никеля и кобальта //
Металлофизика и новейшие технологии.- 1994.-Т.16, - N12.- С. 18-23.
11 Tellier C.R., Pichard C.R., Tosser A.J. Threedimensional strain coefficients of resistivity of thin polycrystalline metals films// J. Mater. Sci.1981.- v.16, N8.- P.2281-2286.
Поступила в редколлегию 6 июля 1995 г.