Устойчивость оболочек твэлов водо

На правах рукописи
Святкин Александр Михайлович
Поведение оболочек твэлов реакторов с водой
под давлением в экспериментах, моделирующих
условия аварий с потерей теплоносителя
Специальность: 05.14.03 «Ядерные энергетические установки, включая
проектирование, эксплуатацию и вывод из эксплуатации»
Автореферат
диссертации на соискание ученой степени
кандидата технических наук
Москва 2009 г.
Работа выполнена в ОТКРЫТОМ АКЦИОНЕРНОМ ОБЩЕСТВЕ
«ГОСУДАРСТВЕННЫЙ НАУЧНЫЙ ЦЕНТР НАУЧНО-ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИЙ
ИНСТИТУТ АТОМНЫХ РЕАКТОРОВ»
Научный руководитель
Доктор технических наук, профессор,
Смирнов Валерий Павлович
Официальные оппоненты
Доктор технических наук, профессор,
Грачев Алексей Фролович
Доктор технических наук,
Ватулин Александр Викторович
Ведущая организация
Всероссийский Научно - исследовательский
институт по эксплуатации атомных электростанций
(ВНИИАЭС)
Защита состоится «__» _______ 2009 г. в ___ часов
на заседании Диссертационного Совета Д 520.009.06
в РНЦ «Курчатовский институт» по адресу:
123128, г.Москва, пл.Курчатова, д.1.
С диссертацией можно ознакомиться в технической библиотеке
РНЦ «Курчатовский институт».
Автореферат разослан «___»_______________2009 г.
Ученый секретарь диссертационного
совета Д 520.009.06,
доктор технических наук, профессор
В.Г. Мадеев
2
1. Общая характеристика работы.
Актуальность работы
Энергетическая стратегия России предусматривает до 2020 г. ввод атомных
электростанций суммарной мощностью не ниже 30 млн.кВт, причем основу составят
энергетические установки типа ВВЭР-1000.
В современной стратегии развития атомной энергетики вопросы обеспечения
надежности и безопасности как при эксплуатации имеющихся, так и при
проектировании новых ЯЭУ являются актуальными.
В обеспечении безопасности реакторов с водой под давлением, как при
нормальной эксплуатации, так и при аварийных ситуациях важная роль отводится
оболочке твэла, которая является одним из главных защитных барьеров,
препятствующих попаданию в контур топлива и продуктов деления.
Расчетные коды показывают, что при авариях с потерей теплоносителя
вследствие возникновения кризиса теплообмена и (или) режима ухудшенного
охлаждения происходит нарушение целостности оболочек твэлов. Основными
видами повреждения оболочек в этих условиях являются: деформация оболочек под
действием перепада давлений твэл-контур; деформация в результате
термомеханического взаимодействия топливо-оболочка; окисление циркониевого
сплава; высокотемпературные взаимодействия конструкционных материалов.
Во всех странах в настоящее время для получения разрешения на эксплуатацию
реализуется процедура лицензирования топлива в связи с конкуренцией на рынке
производителей топлива. Согласно требованиям лицензирования поведение топлива
при авариях должно быть прогнозируемо расчетными моделями и кодами, а также
обосновано экспериментально.
Для реакторов ВВЭР в начале 90-х годов отсутствовала экспериментальная
проверка моделей поведения оболочек как необлученных, так и с высоким уровнем
выгорания топлива твэлов в реакторных испытаниях в условиях, моделирующих
аварии с потерей теплоносителя. Это, с точки зрения конкуренции, не выгодно
отличало отечественное топливо от зарубежного, для которого эти данные уже были
получены. Недостаток экспериментальных результатов имелся и в расчетных
моделях, прогнозирующих процесс разрушения оболочек твэлов реакторов с водой
под давлением при тяжелых авариях, в частности, по кинетике
высокотемпературного взаимодействия материала оболочки, его оксида и топливной
таблетки.
Одним из решений проблемы уточнения расчетных моделей поведения оболочек
при авариях является расширение экспериментальной базы с помощью стендовых
испытаний модельных твэлов в условиях, максимально приближенных к реальным.
Актуальность данной работы подтверждается тем, что проводилась в рамках
Федеральной программы “Топливо и энергия”, Постановление Правительства РФ
№1265, по отраслевым программам “Программа испытаний твэлов ВВЭР при
параметрах аварии «Малая течь»” и “Программа экспериментально-расчетных работ
по изучению поведения топлива ВВЭР в условиях аварий”, приказ Минатома РФ
№297 от 08.07.94., а также в рамках проекта COLOSS (Core Loss During Severe
Accident) 5-й Европейской рабочей программы.
Цель работы
Цель работы заключается в получении экспериментальных данных о поведении
оболочек твэлов реакторов с водой под давлением в составе модельной ТВС в
условиях аварии с потерей теплоносителя, а также о процессе совместного
растворения диоксидов циркония и урана жидким сплавом оболочки,
наблюдающегося при достижении высоких температур в активной зоне при данном
типе аварии.
3
Для выполнения поставленной цели решены следующие задачи:
- выбраны и аттестованы твэлы ВВЭР, в том числе отработавшие в коммерческих
реакторах, для испытаний в составе ТВС в условиях, моделирующих аварии с
потерей теплоносителя;
- изготовлены из полномасштабных твэлов коммерческих реакторов и оснащены
датчиками давления и температуры экспериментальные твэлы для испытаний в
составе ТВС в реакторе МИР в условиях, моделирующих аварии с потерей
теплоносителя;
- разработаны программы и проведены испытания четырех 19-ти твэльных и двух
7-и твэльных ТВС в реакторе МИР в условиях, моделирующих аварии с потерей
теплоносителя;
- разработаны программы и выполнены комплексные послереакторные
исследования состояния шести модельных ТВС ВВЭР после испытаний в реакторе
МИР;
- разработано и изготовлено экспериментальное оборудование для исследования
совместного растворения UO2 и ZrO2 жидким циркониевым расплавом при
температурах 2100 оС, 2200 оС;
- проведено 14 экспериментов по совместному растворению тиглей из UO2 и
стержней из ZrO2 жидким циркониевым расплавом;
- выполнены исследования композиции U-Zr-O после проведения
высокотемпературных экспериментов;
- проанализированы и представлены в виде базы данных результаты исследований
поведения оболочек твэлов в составе модельной ТВС в условиях аварии с потерей
теплоносителя и кинетики растворения UO2 и ZrO2 жидким циркониевым сплавом
при температурах 2100 оС, 2200 оС;
Научная новизна

Получены экспериментальные данные о состоянии оболочек твэлов реакторов
ВВЭР, в том числе твэлов коммерческих реакторов, с уровнем выгорания топлива
50-60 МВтсуткгU, после испытаний в составе модельной ТВС в петле ПВП-2
реактора МИР в температурном диапазоне 540 – 1250 оС в условиях аварии с
потерей теплоносителя. Определены формоизменение, условия разгерметизации и
разрушения, окружная деформация, уровень окисления, механические свойства
оболочек, имеющих существенные повреждения после реакторных испытаний.

Экспериментально показано, что отличие в поведении свежих и
отработавших оболочек твэлов ВВЭР при сравнительных испытаниях в составе
одной ТВС обусловлено разным давлением газа под оболочкой твэла, связанного с
выходом газообразных продуктов деления из топлива, составившим величину 7-9 %
при температуре периферийной части сердечника 850 - 1050 оС.

Продемонстрировано, что за счет вздутия под действием давления
заполняющего газа при испытаниях, перекрытие проходного сечения теплоносителя
в модельной ТВС не превысило 40%, таким образом, сохранилась охлаждаемость
ТВС. Обнаружено, что за счет дополнительного отвода тепла от твэла через
дистанционирующие решетки форма оболочек твэлов в районе решеток изменяется
незначительно. Результаты по окружной деформации оболочек твэлов, полученные в
интегральных экспериментах, совпадают с результатами, полученными на
электрообогреваемых стендах с одиночными твэлами.

Разработана и испытана экспериментальная электрообогреваемая установка
для высокотемпературного совместного растворения UO2 и ZrO2 жидким
циркониевым сплавом при температурах 2100 оС и 2200 оС.
4

Сделана оценка кинетики совместного растворения ZrO2 и UO2 жидким
циркониевым расплавом при температуре 2200 оС. Исследованы структуры и
распределение фаз в композициях U-Zr-O, полученных после экспериментов по
совместному растворению UO2 и ZrO2 жидким циркониевым расплавом при
температурах 2100 оС и 2200 оС.

Экспериментально показано влияние температурного градиента в зоне
расплавления металлической части оболочки на скорость разрушения внешнего слоя
ZrO2 на оболочке твэла реактора с водой под давлением.
Автор защищает:
1. Результаты исследований состояния оболочек твэлов ВВЭР (необлученных и
отработавших до уровня выгорания топлива 50-60 МВтсуткгU) после испытаний в
реакторе МИР в составе модельной ТВС в режимах, имитирующих аварии с потерей
теплоносителя, в температурном диапазоне 540 – 1250 0С, с временем выдержки при
максимальной температуре от 3 до 25 мин и перепаде давления на оболочке до 7
МПа.
2. Экспериментально обоснованные механизмы разгерметизации оболочек
необлученных и с высоким уровнем выгорания топлива твэлов ВВЭР в условиях
реализованных сценариев аварий с потерей теплоносителя: пластичный разрыв под
действием давления заполняющего твэл газа и хрупкое разрушение при высоком
уровне окисления.
3. Результаты оценки возможности разбираемости активной зоны ВВЭР с точки
зрения ликвидации последствий рассмотренных аварийных ситуаций на примере
состояния реальных фрагментов твэлов в составе пучка после испытаний.
4. Разработанный экспериментальный стенд для изучения процесса совместного
растворения UO2 и ZrO2 жидким циркониевым сплавом при высоких температурах,
позволяющий достигать температуры 2200 0С со скоростью нагрева до 60С/с.
5. Экспериментальные кинетические зависимости совместного растворения UO2 и
ZrO2 жидким циркониевым сплавом при температурах 2100 0С и 2200 0С.
6. Эффект влияния радиального температурного градиента в зоне расплавления
металлической части оболочки твэла на скорость растворения ZrO2 и UO2 при
температурах 2100, 2200 0С.
Личный вклад автора
Лично автором выбраны и аттестованы твэлы ВВЭР для подготовки и проведения
реакторных экспериментов.
Под руководством и при непосредственном участии автора проведены
исследования шести модельных ТВС после испытаний в ПВП-2 реактора МИР в
условиях, моделирующих аварии с потерей теплоносителя.
Автором обработаны и представлены результаты исследований ТВС и твэлов,
проанализированы механизмы окисления, разгерметизации, разрушения оболочек
твэлов, результаты сведены в банк данных.
Автором разработано экспериментальное оборудование для изучения кинетики
совместного растворения UO2 и ZrO2 жидким циркониевым сплавом при
температурах 2100 оС и 2200 оС.
Лично автором проведены эксперименты по совместному растворению UO2 и
ZrO2 жидким циркониевым сплавом при температурах 2100 оС и 2200 оС,
проанализированы и представлены результаты в виде банка данных.
Представляемая работа выполнена соискателем в тесном творческом
сотрудничестве со специалистами ГНЦ НИИАР, ВНИИНМ, ОКБ “Гидропресс”,
ОАО “МСЗ”, РНЦ “КИ”, ИБРАЭ, FZK (Германия).
5
Практическая ценность работы
Полученные результаты исследований состояния оболочек твэлов после
испытаний в составе модельных ТВС на реакторе МИР расширили накопленный
экспериментальный банк данных о поведении топлива в условиях аварий с потерей
теплоносителя, используемый для обоснования критериев безопасности проектов
ВВЭР. Данная информация
востребована разработчиками (ВНИИНМ, ОКБ
“Гидропресс”, ОКБМ, РНЦ “КИ”) и изготовителями твэлов и ТВС ВВЭР
(ОАО “МСЗ”).
Результаты работы использованы для:
- верификации деформационной и коррозионной модели поведения оболочек
расчетного кода РАПТА-5;
- обоснования безопасности активной зоны при переходе с 3-х на 4-х годичный
топливный цикл реакторов ВВЭР;
- лицензирования топлива ВВЭР на АЭС Ловииза (IVO, Финляндия) для
повышения мощности ВВЭР-440 до 500 МВт.
Результаты исследований кинетики растворения ZrO2 и UO2 жидким расплавом
оболочки при температурах 2100 и 2200 оС вошли в экспериментальный массив
данных, используемых в расчетном коде SVECHA/QUENCH (ИБРАЭ),
описывающим процессы деградации твэла в условиях тяжелой аварии при потере
теплоносителя как зарубежных, так и отечественных реакторов с водой под
давлением. Усовершенствованная модель совместного растворения ZrO2 и UO2
расплавом оболочки использована в различных европейских кодах по тяжелым
авариям (в частности, ICARE/CATHARE) и учтена на конечной стадии
международного проекта COLOSS при пересмотре расчетов по TMI-2.
Апробация работы
- на семинаре по динамике ЯЭУ "Математическое и физическое моделирование
ядерных реакторов и петлевых установок, проблемы верификации", Димитровград,
12 сентября 1996г;
- на 5-й межотраслевой конференции по реакторному материаловедению.
Димитровград, 8-12 сентября 1997г;
- на заседании международной рабочей группы по проблеме “Повторного залива”
– Third International Quench Workshop, Forschungszentrum Karlsruhe, 2-4 December,
1997г;
- на методических семинарах Координационного научно-технического совета по
реакторному материаловедению “Вопросы создания новых методик исследований и
испытаний, сличительных экспериментов, аттестации и аккредитации”,
Димитровград, 2001г, 2004г;
- на 7-й Российской конференции по реакторному материаловедению,
Димитровград, 8-12 сентября 2003 г;
- на международных конференциях “Core Loss During a Severe Accident COLOSS”
(Димитровград 2000г, Болонья 2002г, Мадрид 2002г, Моль 2003г);
Публикации
По результатам исследований опубликовано 24 работы, из них 13 печатных и
11 рукописных.
Структура и объем диссертации
Диссертационная работа изложена на 133 страницах машинописного текста,
рисунков 53, таблиц 26, и состоит из введения, 3-х глав, заключения, списка
литературы из 91 наименования.
6
2. Содержание работы.
Во Введении обоснована актуальность исследований поведения оболочек твэлов
реакторов с водой под давлением в условиях, моделирующих аварийные ситуации
при потере теплоносителя, с точки зрения проблемы обеспечения безопасности
активной зоны.
Сформулированы цель диссертационной работы и решаемые задачи. Приведены
основные положения, выносимые автором на защиту, представлены научная новизна
полученных результатов и их практическая значимость.
В первой главе проводится аналитический обзор литературы по представляемому
направлению исследований. Рассмотрены основные современные требования
МАГАТЭ по безопасности активной зоны. Очерчена совокупность физических
явлений и процессов, происходящих в активной зоне реактора с водой под
давлением при аварии с потерей теплоносителя, из которой выделена часть,
ответственная за возможное нарушение целостности оболочки твэла, одного из
главных барьеров безопасности реактора. Приведены критерии и основные факторы
повреждения оболочек твэлов в аварийных ситуациях. Сформулированы и
проанализированы основные направления исследований деградации оболочек твэлов
реактора с водой под давлением при авариях.
В результате анализа многочисленных предыдущих работ выделены две области с
«дефицитом» экспериментальных данных по поведению оболочек твэлов реактора с
водой под давлением при потере теплоносителя:
- состояние оболочек необлученных и облученных до высокого уровня
выгорания фрагментов твэлов ВВЭР в составе модельных сборок после реакторных
испытаний при различных сценариях развития аварии с потерей теплоносителя,
включая МПА, с имитацией повторного залива;
- уровень деградациии оболочки твэла в результате высокотемпературного
взаимодействия ее металлической части с UO2 и ZrO2.
Устранение этого «дефицита» предопределило цель и основные задачи настоящей
работы, сформулированные в завершении первой главы.
Во
второй
главе
представлены
результаты
исследований
шести
экспериментальных ТВС типа ВВЭР: МТ-2, МТ-3, МТ-5, МТ-5П, БТ-1, БТ-2,
испытанных в петлевом канале ПВП-2 реактора МИР в условиях, имитирующих
проектные аварии с частичным осушением активной зоны при потере теплоносителя
и последующим повторным заливом твэлов. В экспериментах типа МТ и БТ
моделировались параметры аварии МАЛАЯ ТЕЧЬ
и 2-й стадии МПА
соответственно (БОЛЬШАЯ ТЕЧЬ).
Рассмотрены основные отличия и особенности вышеизложенных 2-х типов
испытаний, кратко описано испытательное оборудование петлевого канала ПВП-2
реактора МИР, приведены состав и конструкция экспериментальных сборок,
режимы
реакторных
испытаний,
представлены
методы
послепусковых
исследований, изложены непосредственно результаты исследований и их
обобщение.
Состав и конструкция экспериментальных сборок. В составе сборок МТ-2, МТ-3,
БТ-1, БТ-2 испытывалось по 19 твэлов ВВЭР-1000, сборок МТ-5, МТ-5П - по 7
твэлов ВВЭР-440. В экспериментах МТ-5, МТ-5П испытано по одному
рефабрикованному твэлу ВВЭР-440 с уровнем выгорания топлива 56 МВтсуткгU,
в составе ТВС БТ-2 - три рефабрикованных твэла ВВЭР-1000 с уровнем выгорания
топлива 48 МВтсуткгU.
Экспериментальные ТВС представляли собой фрагмент рабочей кассеты типа
ВВЭР, который содержит 7 или 19 твэлов, расположенных по треугольной решетке с
шагом 12,75 мм. Пучок твэлов был заключен в шестигранный чехол из сплава
Zr-1Nb с толщиной стенки 2,1 мм и с размером "под ключ" 38 и 62,2 мм
7
соответственно. ЭТВС имели одну опорную и четыре/пять дистанционирующих
решетки, изготовленных из нержавеющей стали. Необходимо отметить, что при
испытаниях 19-ти элементной сборки были реализованы все виды проходных ячеек
в кассете - центральные, граничные и угловые, тем самым воспроизведена
гидродинамика течения теплоносителя. Основные характеристики твэлов
представлены в Табл.1.
Таблица 1
Основные характеристики испытанных твэлов
Материал оболочки
Э 110 (в эксперименте МТ-5П испытан
один “свежий” твэл с оболочкой из сплава Э 635)
Общая длина твэлов
1130 – 1230 мм
Длина топливного столба
950 – 1050 мм
Материал топлива
диоксид урана
Обогащение топлива по
U-235 для свежих твэлов,
%
4,4 и 2,4 (в экспериментах с выгоревшими
твэлами для обеспечения одинакового
энерговыделения при испытаниях)
Начальное давление гелия
под оболочкой, МПа
0,6-2,1 (в эксперименте БТ-2 испытан один
выгоревший твэл с давлением 0,1 МПа)
Особо следует подчеркнуть, что начальное давление газа под оболочкой свежих
твэлов ВВЭР-440 МТ-5, МТ-5П было 0,6 МПа, а в рефабрикованном - таким, каким
оно является в штатном твэле высокого выгорания в конце компании ~1,2 МПа.
В ЭТВС МТ-2, МТ-3, БТ-1, начальное давление в твэлах типа ВВЭР-1000 составляло
около 2,1 МПа. В эксперименте БТ-2 испытан один выгоревший твэл с давлением
0,1 МПа и два выгоревших твэла с давлением 2,1 МПа.
Рефабрикация облученных твэлов и дореакторные аттестационные
исследования. Поставщиками модельных необлученных твэлов типовой геометрии
ВВЭР для компоновки ЭТВС являлись организации, связанные с промышленным
производством топлива (ВНИИНМ, ОАО “МСЗ”). Рефабрикация облученных
твэлов, сборка пучка твэлов, оснащение его датчиками контроля производилась в
ГНЦ НИИАР.
Изготовление модельных облученных твэлов осуществлено на стенде
рефабрикации, расположенной в горячей камере. Рефабрикованные твэлы были
изготовлены из штатных твэлов, выбранных по результатам исследования
отработавшей полномасштабной ТВС в качестве типичных по своим свойствам для
данного уровня выгорания топлива. После вырезки фрагмента штатного твэла и
высверловки топлива с его торцов, с помощью сварки к фрагменту крепились
газосборник с переходником и нижняя заглушка. Затем проводилось заполнение
рефабрикованного твэла гелием до необходимого давления под оболочкой и
последующая герметизация.
После рефабрикации проведены стандартные дореакторные аттестационные
исследования.
Оснащение твэлов датчиками контроля. Для контроля параметров испытаний
ЭТВС были оснащены типовыми средствами измерения:
- термоэлектрическими преобразователями (далее ТЭП), закрепленными на
поверхности оболочки твэла высокотемпературной пайкой (в пазах или с помощью
8
накладок без повреждения оболочки), в количестве 2-3 шт. на твэл на различных
высотных отметках осушенной части АЗ сборки;
- ТЭП в топливном сердечнике по одному на твэл на участке осушения ТВС, в
том числе и в твэле с высоким выгоранием в ЭТВС БТ-2;
- датчиками паросодержания теплоносителя на различных координатных
отметках по высоте сборки в количестве 4шт.;
- ТЭП для измерения температуры теплоносителя, расположенные на входе и
выходе из ТВС;
- датчики давления заполняющего газа под оболочкой трех твэлов в ЭТВС БТ-2.
Схемы размещения инструментованных твэлов в дистанционирующей решетке
ЭТВС МТ-5П и БТ-2 приведены на (Рис.1).
а)
б)
Рис.1. Схемы ЭТВС МТ-5П (а) и БТ-2 (б)
Реакторные испытания. Основные стадии проведения испытаний можно
охарактеризовать следующим образом:
- выход реактора на уровень мощности, соответствующий условиям нормальной
эксплуатации ВВЭР, в частности, по параметрам теплоносителя и тепловой нагрузке
твэлов (в сборках с рефабрикованными твэлами ql m~200 Вт/см, в сборках только с
необлученными твэлами ql m ~ 450 Вт/см);
-предварительное облучение ЭТВС в номинальном режиме в течение от 3 до 24
часов в различных экспериментах;
- снижение мощности ТВС с номинальным уровнем расхода теплоносителя;
- снижение расхода теплоносителя при незначительном подъеме мощности ТВС,
что приводило к выпариванию столба воды в верхней части пучка твэлов;
- выдержка в определенном режиме перегрева твэлов при постоянном давлении
теплоносителя;
- повторный залив АЗ со снижением мощности ТВС и длительное
расхолаживание.
9
1400
1000
1200
800
Температура, оС
Температура, оС
На (Рис.2) представлены температурно-временные зависимости максимально
МТ-2 для испытаний МТ-2 и БТ-2.
БТ-2
перегретого твэла
1000
800
600
600
400
200
400
0
0
15
30
45
60
75
0
10
20
Время, мин
30
40
50
60
Время, мин
а)
б)
Рис.2. Температурный режим максимально перегретого твэла МТ-2(а) и БТ-2 (б)
Основные отличительные особенности экспериментальных ТВС и проведенных
испытаний приведены в сводной Табл.2
Таблица 2
Параметры испытаний
Эксперим.
Количество и тип
твэлов
ТВС
Необлуч.
Облучен.
Давление
теплоно-
Реализованный
температурный
Время
осушения,
Время выдержки
при максим.
Герметичность
сителя,
МПа
диапазон,
0
С
мин
температуре *,
мин
твэлов**
МТ-2
19
-
12
700-1200
70
3
Негерм.
МТ-3
19
-
4
650-730
25
6
Герм.
МТ-5
6
1
5
700-1250
40
3
Негерм.
МТ-5П
6
1
6
700-920
25
8
Герм.
БТ-1
19
-
1,5
500-830
55
25
Негерм.
БТ-2
16
3
1,7
530-950
45
3
Негерм.
* - усредненная оценка периода времени, в течение которого фиксировались максимальные
температурные параметры ЭТВС в режиме перегрева.
** - в каждом реакторном эксперименте герметичность твэлов определялась по результатам
измерения активности теплоносителя.
Первичный осмотр и выбор способа исследований.
В эксперименте МТ-2 - Нижняя часть пучка твэлов, находившаяся в воде,
сохранила исходный внешний вид. На участке осушения ЭТВС отмечена усадка
оболочек на топливный сердечник с образованием кольцевых углублений в местах
стыков топливных таблеток. В этой же зоне обнаружены существенное окисление и
разрушение в виде разветвленных трещин внешней поверхности оболочек твэлов. В
области верхнего компенсационного объема оболочки части твэлов сплющены
давлением теплоносителя.
В эксперименте МТ-3 - Предварительно не установлены вздутия и дефекты
оболочек. Окисный слой на внешней поверхности оболочек в зоне осушения
незначителен.
В эксперименте МТ-5 - Твэлы внешнего ряда искривлены. В зоне осушения
оболочки твэлов обжаты давлением теплоносителя по топливному сердечнику с
10
образованием кольцевых углублений по торцам топливных таблеток. В верхней
части твэлов в области компенсационных объемов оболочки твэлов сплющены, что
привело к их значительному искривлению.
В центральной и верхней частях пучка оболочки твэлов окислены с образованием
на их поверхности отслаивающихся пленок окислов. На поверхности оболочек 2-х
твэлов, оборудованных ТЭП, обнаружены трещины. В результате первичного
осмотра поверхности остальных неинструментованных "свежих" твэлов не выявлено
дефектов, которые могли бы свидетельствовать об их разгерметизации в процессе
испытаний. Однако состояние поверхности твэлов (сильное окисление в верхней
части) не позволило по результатам осмотра с уверенностью утверждать об
отсутствии тонких сквозных трещин в оболочках.
В эксперименте МТ-5П - Пучок твэлов не деформирован, конструкционные
элементы сборки не имеют повреждений. В зоне осушения оболочки "свежих"
твэлов обжаты давлением теплоносителя по топливному сердечнику с образованием
кольцевых углублений на торцах таблеток. В области перегрева обнаружено
заметное окисление оболочек твэлов наружного ряда, наблюдаются участки
отслоения окисной пленки с поверхности оболочек. Оболочка рефабрикованного
твэла не имеет визуально заметной деформации.
В эксперименте БТ-1 - Твэлы в зоне осушения искривлены, на этом участке
наблюдалось заметное увеличение диаметра оболочек твэлов наружного ряда. В
местах локальных вздутий оболочек не обнаружено видимых разрывов, за
исключением одного из твэлов, на котором выявлено отсутствие целого фрагмента
оболочки. В месте разрыва отсутствовала топливная таблетка и наблюдался окисный
слой на внутренней поверхности оболочки. Внешняя поверхность оболочек окислена
незначительно.
В эксперименте БТ-2 - В зоне осушения диаметр оболочек заметно увеличен,
твэлы на этом участке искривлены. Оболочка одного из твэлов наружного ряда
имела заметное вздутие, типичное для деформации давлением заполняющего газа.
Возможный разрыв оболочки на участке вздутия направлен внутрь пучка. Окисление
поверхности оболочек неоднородно.
Таким образом, по результатам осмотра экспериментальные ТВС были условно
разделены на слабо и сильно деформированные, соответственно МТ-3, МТ-5, МТ-5П
и МТ-2, БТ-1, БТ-2. Внешний вид пучка твэлов сборок МТ-5П и БТ-2 после удаления
чехла показан на (Рис. 3).
а)
б)
Рис.3. Внешний вид пучка твэлов МТ-5П (а) и БТ-2 (б) после удаления чехла
11
При выборе плана исследований экспериментальных ТВС были рассмотрены два
подхода. Если после испытаний геометрия пучка твэлов не претерпевала серьезных
изменений, то представлялось возможным разобрать сборку на отдельные твэлы.
Это позволяло применить существующий стандартный комплекс неразрушающих
исследований и проводить подробные измерения параметров каждого извлеченного
из пучка твэла в отдельности. Если наблюдались заметные повреждения и даже
разрушения твэлов, то разборка ТВС без дополнительных повреждений была не
возможна. В этом случае пучок твэлов заливался твердеющим компаундом, и
дальнейшая работа по исследованию проводилась на образцах поперечных сечений
сборки. Такой путь исследований, например, был применен при оценке состояния
сборок CORA, испытанных в режиме тяжелого повреждения топлива.
Оба способа исследований имеют свои плюсы и минусы. Разборка пучка
приводит к потере взаимной ориентации твэлов в пучке и осыпанию рыхлых слоев
окисных пленок при извлечении из решеток. Такой подход не дает возможности
исследовать участки взаимодействия оболочек твэлов с дистанционирующими
решетками и ТЭП ввиду возможного несохранения координат положения твэлов
относительно решеток и плоскостей установки ТЭП. Заливка компаундом позволяла
решить эти проблемы. Однако, при выборе такой схемы исследований не возможно
проследить изменение диаметров оболочек и энерговыделения топлива твэлов по
высоте, определить количество и состав газа под оболочками твэлов, определить
количество водорода в оболочках, приготовить образцы для механических
испытаний.
Тем не менее, учитывая задачу каждого эксперимента и принимая во внимание
результаты оценки состояния ТВС после испытаний при первичном осмотре, было
принято следующее решение: сборки МТ-3, МТ-5, МТ-5П разобрать; сборки МТ-2,
БТ-1, БТ-2 залить эпоксидной смолой. Необходимо особо отметить уникальность
дистанционной заливки компаундом в горячей камере экспериментальной сборки
после испытания в реакторе, как операции, не имеющей аналогов в отечественной
практике научных исследований.
Методы послереакторных исследований. В зависимости от степени
деформированности ЭТВС были реализованы 2 подхода в методологии их
исследований после испытаний.
1) Условно слабо деформированные пучки были разобраны путем извлечения
каждого твэла из сборки в вертикальном направлении через дистанционирующие
решетки. После разборки состояние каждого твэла оценивалось по результатам
исследований неразрушающими методами.
Диаметр оболочек был измерен с использованием контактного профилометра с
шагом 1 мм по длине твэлов в двух взаимноперпендикулярных плоскостях.
Максимальная абсолютная погрешность измерений составляла ±0.01 мм.
Гамма-сканирование по длине топливного столба твэлов было проведено с шагом
10 мм. Время набора данных в каждой точке составляло 60с. Для контроля
состояния топлива и возможной миграции изотопов цезия в рефабрикованных
твэлах проводилось измерение аксиального распределения долгоживущих изотопов:
134
Cs (E=604.7 кэВ), 137Cs(E=661.6 кэВ), 106Ru (E=511.8 кэВ), присутствовавших в
топливе до начала эксперимента. Было измерено аксиальное распределение
относительно короткоживущих изотопов: 95Zr (E=724.2 кэВ) 140La (E=1596.5 кэВ)
в “свежих” и рефабрикованных твэлах для определения профиля энерговыделения и
оценки соотношения энерговыделений в рефабрикованных и “свежих” твэлах.
Состояние топливных сердечников твэлов было проконтролировано методом
рентгеновской радиографии.
Герметичность твэлов определялась путем прокола оболочек по наличию
избыточного давления газа под оболочкой. Методом масс-спектрометрии был
выполнен анализ состава проб газа из рефабрикованного твэла с целью определения
12
выхода газообразных продуктов деления из топлива. Аналогичные измерения были
проведены на нескольких пробах, взятых из “свежих” твэлов для контроля состава
заполняющего газа.
В дальнейшем была проведена вырезка образцов для металлографических
исследований, определения содержания водорода и механических испытаний.
Для изучения изменений микроструктуры облученных и “свежих” оболочек и
топлива, произошедших в процессе испытаний, приготовлены металлографические
образцы как поперечных, так и продольных диаметральных сечений твэлов (три
образца в МТ-5П), залитые компаундом в стандартные обоймы малого диаметра.
После шлифовки и полировки образцы были сфотографированы на дистанционных
микроскопах УМСД (с увеличением ×5), МИМ-15 (с увеличением ×100, ×200,×400).
Для количественного описания окисления оболочек твэлов на образцах были
измерены толщины слоев ZrO2 и -Zr(О), образовавшихся на внешней и внутренней
поверхностях оболочек. Толщина слоя ZrO2 на внешней поверхности оболочек была
измерена на полированных образцах. Толщина слоев -Zr(О) измерялась на
образцах после травления. Погрешность измерений определялась состоянием
поверхности оксидных пленок и четкостью границы слоя -Zr(0) в оболочках
твэлов и составляла ±2 мкм при измерении толщины слоя ZrO2 и ±6 мкм при
измерении толщины слоев -Zr(О). Измерения проведены в 4 точках на каждом
образце с шагом 90о по азимуту.
Содержание водорода в образцах оболочек было определено методом изотопного
разбавления. Максимальная относительная погрешность измерений составляла 30%.
Механические испытания кольцевых образцов оболочек проведены в вакууме при
температурах 20 и 350 оС. Испытывалось по три образца при каждой температуре.
Скорость движения активного захвата испытательной машины составляла 1 мм/мин.,
высота колец ~2,8 мм.
2) Исследования сильно деформированных пучков проводились на шлифованных
образцах поперечных сечений, вырезанных из залитых компаундом сборок. Из
каждой сборки были вырезаны ~ 20 образцов с габаритными размерами: диаметр
~ 80 мм, высота 13 – 18 мм. Вид отполированного сечения представлен на (Рис.4).
Рис.4. Вид сечения МТ-2 в зоне наибольшего разрушения
Исследования поперечных сечений включали в себя количественное описание
состояния пучка твэлов и оценку распределения относительного энерговыделения в
ЭТВС.
Для количественного описания состояния пучка твэлов после испытаний при
работе с полированными сечениями набор измеряемых параметров в зависимости от
13
основной задачи эксперимента несколько отличался. При исследованиях ЭТВС МТ-2
были измерены:
- толщины пленок ZrO2 на внешней и внутренней поверхности оболочки каждого
твэла;
- толщины слоя -Zr(O) на внешней и внутренней поверхностях оболочек;
- толщины металлической части оболочек, включая слои -Zr(O) на внешней и
внутренней поверхностях оболочек;
- диаметр твэлов;
- проходные диаметры ячеек дистанционирующих решеток.
Измерения диаметров твэлов и параметров окисления оболочек проведены на
металлографическом микроскопе ТЕЛЬ-АТОМ-62. Толщина слоев ZrO2 и -Zr(O) на
внутренней и наружной поверхности оболочек измерена в 6 точках с шагом 60 0 по
азимуту. Эти параметры для разрушенных оболочек также измерены в 6 точках на
оставшейся части оболочек с равномерным шагом по азимуту. Абсолютная
погрешность измерений составила ±5 мкм. Диаметры твэлов в сечениях измерены в
двух взаимно перпендикулярных направлениях с абсолютной погрешностью ±50
мкм. Проходные диаметры ячеек дистанционирующих решеток определены методом
количественного анализа изображений. Дополнительно для сравнения с помощью
этого же метода вычислены усредненные диаметры твэлов, рассчитанные как
диаметр круга, равновеликого сечению твэла, площадь которого определялась при
обработке
изображений,
полученных
на
микроскопе.
Относительная
систематическая погрешность вычислений данного метода ~2 %.
При исследованиях ЭТВС БТ-1 и БТ-2 измерялась толщины слоев ZrO2, -Zr(O) на
внешней и внутренней поверхностях оболочек и площадь сечения каждого твэла. В
БТ-2 определена окружная деформация оболочек всех твэлов в области наибольших
повреждений пучка. Оценки степени окисления оболочек твэлов БТ-1 и БТ-2
проведена на дистанционном металлографическом микроскопе МИМ-15. Измерение
площади сечений твэлов и окружной деформации оболочек проводилось методом
количественного анализа изображений. В качестве площади сечения твэла
принималась площадь, ограниченная внешней поверхностью оболочки. В случае,
если оболочка в исследуемом сечении имела разрыв, определялась площадь фигуры,
ограниченной на участке разрыва прямой, соединяющей крайние точки разрыва
оболочки.
Оценка относительного энерговыделения в ЭТВС проведена путем измерения
гамма- активности короткоживущих ПД 95Zr и 95Nb с помощью анализатора АИ1024-95 на базе Ge(Li)-детектора с кристаллом 40В-3.
Результаты исследований.
А) МТ-3, МТ-5П. Пучок твэлов и конструктивные элементы ЭТВС МТ-3 и МТ5П практически сохранили исходную форму, разборка на твэлы осуществлена
беспрепятственно. По результатам исследований все твэлы после проведенных
испытаний герметичны.
Оболочки “свежих” твэлов и той и другой сборки в зоне осушения
деформированы незначительно, однако характер деформации в МТ-3 и МТ-5П
различен. Диаметр оболочек МТ-3 увеличен (max на 70мкм) под действием перепада
давления твэл-теплоноситель ~0,8 МПа, направленного от центра твэла. Градиент
давления в эксперименте МТ-5П был направлен в противоположную сторону и для
оболочек “свежих” твэлов составлял предположительно ~1 МПа, что привело к
уменьшению их диаметра вплоть до полного исчезновения исходного зазора между
топливом и оболочкой с образованием кольцевых углублений на стыках топливных
таблеток. Оболочка рефабрикованного твэла не деформирована.
Окисление оболочек твэлов МТ-3 и МТ-5П незначительно. Толщина слоя ZrO2
на внешней поверхности оболочек не превышала 6 и 11 мкм соответственно.
14
Содержание водорода в оболочках в зоне осушения по сравнению с исходным
увеличивается (в МТ-2 в два раза), но все равно находится на низком уровне – не
более 2·10-2 % масс.
В связи со слабым окислением и гидрированием оболочек в области перегрева
следовало ожидать сохранения ими механических свойств на исходном уровне. Так
и произошло в эксперименте МТ-3, в котором максимальная температура оболочек
при испытаниях не превышала 730 0С. Однако в эксперименте МТ-5П в зоне
осушения наблюдалось некоторое увеличение прочности и снижение пластичности
оболочек твэлов, что является следствием изменения размера зерна оболочек при
переходе сплава Zr-1%Nb в область существования  фазы (>890 0С) при
достижении наибольшего перегрева (920 0С) перед стадией резкого охлаждения. Тем
не менее, механические свойства твэлов МТ-5П остались на достаточно высоком
уровне.
Структура топлива “свежих” твэлов МТ-3 и МТ-5П после испытаний типична
для слабооблученного топлива ВВЭР. В рефабрикованном твэле МТ-5П также не
произошло заметных изменений состояния топливного сердечника.
Б) МТ-5. Несмотря на то, что все твэлы сборки удалось извлечь из
дистанционирующих ячеек, оболочки твэлов после испытаний крайне неустойчивы
к механическим нагрузкам в результате охрупчивания на стадии резкого
охлаждения. В результате исследований установлена разгерметизация оболочки
рефабрикованного твэла и двух “свежих” твэлов, оборудованных ТЭП на оболочке.
Причиной разгерметизации оболочки рефабрикованного твэла явился разрыв
внутренним давлением газа. Превышение давления заполняющего твэл газа над
давлением теплоносителя (~ 5 МПа) стало следствием усиленного выхода, по
сравнению с экспериментом МТ-5П, осколочного газа из топлива, что вполне
объяснимо, учитывая более высокие температуры, достигнутые в МТ-5. Судя по
толщине окисной пленки на внутренней поверхности оболочки, примерно такой же
как и внешней поверхности, разрыв произошел на ранней стадии эксперимента.
В “свежих” твэлах МТ-5, также как и в МТ-5П, произошло уменьшение
диаметра оболочек под действием давления теплоносителя, превышающего в
процессе эксперимента давление заполняющего газа, вплоть до полного
исчезновения исходного зазора между топливом и оболочкой. В двух твэлах
обнаружены трещины в местах ослабления оболочек пазами крепления ТЭП.
Трещины в оболочках образовались при повторном заливе в результате
охрупчивания из-за окисления. Вполне может быть, что разрушение оболочек при
транспортировке происходило именно по следам тонких трещин, не обнаруженных
при первичном осмотре, которые образовались при резком охлаждении в конце
эксперимента на участках наибольшего окисления.
В исследованных сечениях в зоне осушения структура оболочек “свежих” и
рефабрикованного твэлов идентична. Структура оксидного слоя на оболочках
твэлов, состоящего из колоннообразных кристаллов, отсутствие расслоения слоя
ZrO2 на поверхности оболочки, а также толщина слоев ZrO2 и -Zr(О)
подтверждают, что интенсивное окисление в этой области происходило при
температуре не ниже 1100 0С.
Обнаружено образование эвтектики оболочки с фиксатором из нержавеющей
стали выше топливного столба рефабрикованного твэла (температура образования
эвтектики Zr-Ni – 9400C).
В) МТ-2. Смоделированные в эксперименте условия привели к массовой
разгерметизации и разрушению оболочек твэлов. Общий характер деформации
оболочек твэлов МТ-2 такой же, как и у “свежих” твэлов в экспериментах МТ-5,
МТ-5П. В результате исследований установлена разгерметизация всех твэлов.
Разгерметизация оболочек была определена как по результатам обнаружения их
разрывов в исследованных сечениях, так и по косвенным признакам, к которым
относятся:
15
- отсутствие деформации компенсационного объема твэла, что свидетельствует
о выравнивании внутреннего давления в твэле и давления теплоносителя до момента
нарастания температуры в конце эксперимента, когда произошла потеря
устойчивости оболочек герметичных твэлов;
- окисление внутренней поверхности оболочки, что свидетельствует о
проникновении пара под оболочку твэла.
Разрушение оболочек имеет хрупкий характер без образования локальных
утонений ("шейки") в местах разрушения. В исследованных сечениях поверхности,
образованные хрупкими трещинами в оболочках, не окислены, что дает основания
полагать, что хрупкое разрушение оболочек произошло в основном в результате
термических напряжений в конце эксперимента на стадии повторного залива ЭТВС.
Этот факт не исключает возможности разгерметизации оболочек твэлов на более
ранней стадии эксперимента, поскольку в результате разрушения оболочек в момент
повторного залива участки их первичной разгерметизации могли быть потеряны.
Так два твэла, оснащенные ТЭП на оболочках, явно разгерметизировались на
ранней стадии эксперимента. Это позволяет утверждать образование значительного
слоя ZrO2 на внутренней поверхности оболочек (локально величина слоя достигает
значений 150 – 290 мкм). Таким образом, предположительно, оболочки этих твэлов
окислялись в течение долгого времени при температурах 700 – 850 0С как с внешней,
так и с внутренней стороны еще перед резким скачком до ~12000С, причем, в
конечном итоге, величина окисления внутренней поверхности оболочки превышает
величину окисления на внешней на отдельных участках в одном радиальном
направлении в 2 - 4,5 раза.
Оценка порогового значения окисления оболочек, после которого следует
ожидать их разгерметизации по результатам проведённого эксперимента, составила
15 %, хотя, видимо, является заниженной. На (Рис.5) представлена “функция
повреждаемости ” оболочки в зависимости от степени их окисления, определяемая
как число оболочек в сечениях, у которых зафиксировано разрушение при текущем
окислении, отнесенное к числу всех зарегистрированных разрушений оболочек в
исследованных сечениях.
Доля разрушенных оболочек, %
100
80
y = 4.19x - 61.7
60
40
20
0
0
10
20
30
40
50
Уровень окисления оболочки, %
Рис.5. Зависимость доли разрушенных оболочек твэлов сборки МТ-2
от степени их окисления
Фрагментация топлива в результате образования мелких трещин произошла
вследствие термических напряжений из-за резкого охлаждения таблеток
16
теплоносителем в момент разгерметизации оболочек и наблюдается только у твэлов
с разрушенной оболочкой.
Г) БТ-1, БТ-2. В результате исследований ЭТВС БТ-1 и БТ-2 выявлена
значительная деформация оболочек твэлов под действием давления заполняющего
газа при испытаниях. Установлена разгерметизация большей части оболочек твэлов
и в той и в другой сборке, причем в местах обнаружения повреждения носят
характер пластичного разрыва. Принимая во внимание прямые измерения изменения
давления в твэлах БТ-2 и посттестовые измерения толщин окисных пленок на
оболочках твэлов в обоих экспериментах, можно утверждать, что разгерметизация
основной массы оболочек твэлов БТ-2 произошла за 2-3 минуты до резкого
охлаждения, а оболочек твэлов БТ-1 - существенно раньше. Начало разрывов
оболочек БТ-2 зафиксировано со значения перепада давления теплоноситель заполняющий газ ~ 4,1 МПа, а по результатам предтестовых расчетов это значение в
твэлах БТ-1 должно было быть достигнуто уже примерно в середине эксперимента.
Результаты измерений окружной деформации оболочек твэлов БТ-2 приведены
на (Рис.6).
1
4
ме
Но
25
20
10
рт
15
13
вэ
10
ла
16
5
19
Окружная
деформация, %
30
7
0
970
950
-
910
-
870
-
830
-
790
-
750
-
710
Координата сечения, мм
Рис.6. Окружная деформация оболочек твэлов БТ-2
Отмечено, что участки максимальных деформаций оболочек равномерно
распределены по сечению и длине подвергнутой осушению области активной зоны
пучков твэлов. Разрывы оболочек наблюдаются при значениях окружной
деформации выше 18 % для твэлов БТ-2. Окружная деформация для оболочек
твэлов БТ-1 не измерялась, но, судя по результатам расчета блокировки проходного
сечения теплоносителя для обеих сборок, ее среднее значение при разгерметизации
оболочек, вероятно, должно быть выше, чем среднее значение – в БТ-2. Это
предположение хорошо согласуется с результатами стендовых исследований,
изложенных в работе, в которых отмечено падение значения окружной деформации
оболочек твэльных трубок при разрыве газовым давлением при росте температуры в
узком диапазоне 820 – 900 0С. Различие в величине окружной деформации оболочек
твэлов БТ-1 и БТ-2, учитывая температурные режимы экспериментов, может быть
объяснено уменьшением пластичности сплава Zr-1%Nb в области фазового перехода
α→β.
Не обнаружено существенного отличия деформации оболочек рефабрикованных
твэлов от оболочек “свежих” твэлов БТ-2.
Необходимо отметить, что блокировка проходного сечения теплоносителя в
ЭТВС БТ-2 оценена на всем участке осушения пучка твэлов, тогда как в БТ-1 только
на участке 500 – 750 мм. Однако есть все основания полагать, что выше
17
дистанционирующей решетки ~750 мм блокировка проходного сечения
теплоносителяв БТ-1 весьма значительна. Блокировка проходного сечения
теплоносителя на исследованных участках достигает ~ 40% в БТ-1 и ~ 30% в БТ-2.
(Рис.7)
Относительное увеличение площади твэла, %
80
70
60
50
40
30
20
10
0
0
1
2
3
Номер сечения
а)
4
5
6
Error! Not a valid link.
б)
Рис.7. Уменьшение площади проходного сечения теплоносителя БТ-1(а) и БТ-2(б)
Подробно исследование окисления оболочек проведено только в твэлах БТ-2. Не
выявлено отличия в характере оксидных слоев, образовавшихся на внутренней и
наружной поверхности “свежих” и рефабрикованных твэлов. Обнаружено влияние
деформации оболочек твэлов БТ-2 на характер их окисления на внешней
поверхности. Проведено сравнение значений, полученных путем вычисления с
использованием метода анализа изображений, отношения площади оксидного слоя
на наружной поверхности оболочки к длине исследованного участка и толщины
сохранившегося неповрежденного оксидного слоя на том же участке (параметр,
определенный при проведении данных исследований). В результате установлено,
что различие в значениях усредненной толщины оксидного слоя на наружной
поверхности твэлов БТ-2, полученных этими методами, может достигать 20%.
Эффект увеличения степени окисления оболочки за счет образования разрывов
оксидной пленки возрастает с увеличением значения окружной деформации
оболочки.
Тем не менее, характер окисления оболочек твэлов и БТ-1 и БТ-2 имеет общие
тенденции. И в том, и в другом случае нарастание оксидного слоя на наружной
поверхности носит характер фронтального, тогда как окисление внутренней
поверхности неравномерно и образующийся слой оксида имеет вид слившихся
нодулей. Обращает на себя внимание то, что окисление внутренней поверхности
оболочек вблизи участков разгерметизации на заключительной стадии испытаний
протекало значительно интенсивнее, так как оно начиналось после разрыва оболочки
и, соответственно, время окисления внутренней поверхности оболочки меньше, чем
время окисления внешней, а толщина слоя ZrO2 в конце эксперимента больше.
Следует подчеркнуть, что выше представленный эффект проявился не только в
поврежденных твэлах БТ-1 и БТ-2, но и в двух разгерметизированых на ранней
стадии эксперимента твэлах МТ-2. Таким образом, анализируя результаты
исследования негерметичных ЭТВС МТ-2, МТ-5, БТ-1 и БТ-2, можно предположить,
что более интенсивное окисление внутренней поверхности оболочки происходило
при доступе пара под оболочку приблизительно в температурном диапазоне 700 –
900 0С, так как, например, в разгерметизировавшихся твэлах МТ-5, температура
оболочек которых была выше, эта особенность не отмечена.
18
Обобщение результатов.
1. Основными факторами, определяющими состояние каждой сборки после
испытаний с точки зрения разборки АЗ, являются величина и направление перепада
давления, нагружающего оболочки твэлов в процессе эксперимента, а также
достигаемые температуры и времена выдержки при этих температурах в режиме
перегрева. Так в ЭТВС МТ-3 и МТ-5П при отсутствии значимого перепада давления
между теплоносителем и заполняющим твэлы газом (~1МПа), а также небольших
временах выдержки (~ 6 и ~ 8мин.) при максимальных температурах оболочек не
выше соответственно 730 и 9200С, не обнаружена разгерметизация оболочек ни в
одном из твэлов, и, при общем низком уровне деформации оболочек, удалось
произвести разборку пучков на отдельные твэлы. При более существенных
перепадах давления (МТ-2, БТ-1, БТ-2) и более высоких температурах (МТ-5, МТ-2)
в процессе эксперимента оболочки теряют герметичность, и разборка пучка на
отдельные твэлы после резкого охлаждения затруднена или вообще невозможна.
2. При давлении газа под оболочками твэлов в процессе испытаний большем,
чем давление теплоносителя, разгерметизация оболочек носит характер
пластического разрыва (БТ-1, БТ-2, рефабрикованный твэл МТ-5). При обратном
направлении градиента давления на оболочке (МТ-2, “свежие” твэлы МТ-5)
разгерметизация происходит, предположительно, только при больших степенях
окисления (интенсивность которого резко увеличивается при температурах выше
1000 0С) вследствие зарождения хрупких трещин в кольцевых углублениях оболочек
на стыках топливных таблеток, и носит массовый характер на стадии резкого
охлаждения при повторном заливе. Однако и в том и в другом случае свой вклад в
число разгерметизированных вносят твэлы, оболочки которых ослаблены пазами
для крепления ТЭП.
3. Устойчивость оболочки твэла к повреждению как по одному, так и по
другому описанному механизму полностью зависит от ее состояния и механических
свойств в этом состоянии. Основным фактором, ответственным за деградацию
механических свойств оболочек в проведенном цикле экспериментов, являлось их
окисление. Так оболочки твэлов МТ-3 и МТ-5П при низком уровне окисления
(толщина слоя ZrO2 < 11 мкм и только на наружной поверхности) практически не
изменили своих механических свойств по окончании экспериментов даже в
результате резкого охлаждения с температур 730 и 9200С, при которых сплав Zr1%Nb находится в области существования соответственно (+)-фазы и -фазы.
4. В сравнительных испытаниях необлученных и с высоким уровнем выгорания
топлива твэлов ВВЭР впервые для отечественного топлива установлено, что
основное отличие в поведении этих типов твэлов при рассмотренных аварийных
режимах проявляется только лишь в разном выходе газообразных продуктов деления
из топлива. Уровень окисления, механические свойства оболочек свежих и
выгоревших твэлов практически не отличаются.
5. С точки зрения ликвидации последствий имитированных аварийных ситуаций
активная зона реактора ВВЭР должна быть разбираема, так как, несмотря на
охрупчивание оболочек твэлов и в некоторых случаях их локального разрушения,
удалось выполнить все транспортные операции с экспериментальной ТВС как с
изделием в целом. Часть сборок были разобраны на отдельные твэлы.
В третьей главе представлены экспериментальные результаты исследования
кинетики одновременного растворения ZrO2 и UO2 расплавом необлученной
оболочки при температуре 2100 и 2200 оС.
Исследуемые материалы и установка для испытаний. В экспериментах
осуществлено растворение цилиндрического тигля из UO2 и стержня из ZrO2,
коаксиально расположенного внутри тигля, расплавленным циркалоем,
находящимся между UO2 и ZrO2. Проведены калибровочные эксперименты без
19
установки в центральную часть UO2 - тигля стержня из ZrO2 для сопоставления
условий экспериментов и результатов настоящей работы с полученными ранее
(Рис.8). Схема установки по совместному растворению ZrO2 и UO2 жидким
циркалоем показана на (Рис.9) .
а
б
Рис.8. Схема экспериментальных
образцов для растворения UO2 и ZrO2
жидким расплавом оболочки:
а - растворение UO2;
б - совместное растворение.
Рис.9. Схема установки
для растворения UO2 и ZrO2 жидким
расплавом оболочки
Схема и матрица экспериментов. Эксперименты проведены в вакуумной
электронагреваемой печи в инертной среде (аргон) при температуре 2100 и 2200 оС
по следующему сценарию: медленный разогрев (<1 оС/с) до промежуточной
температуры 1700 оС, выход на рабочую температуру со скоростью 6 оС/с,
изотермическая выдержка и охлаждение. Температуру образца контролировали
двумя W-Re (ТВР-2) термопарами и двухлучевым оптическим пирометром.
Серия экспериментов состояла из испытаний двух типов: с теплоизоляцией и без
нее. Теплоизолирующий керамический материал располагался снизу и сверху тигля
для ограничения теплопереноса в вертикальном направлении и снижения
температурного градиента по радиусу тигля. Необходимо отметить, что в
экспериментах без теплоизоляции температуру расплава контролировали
пирометром. При наличии на образце теплоизоляционной “крышки” впрямую
измерить температуру расплава не представлялось возможным. Поэтому,
предположив, что в отсутствие излучения расплав имеет приблизительно такую же
температуру, как внутренняя поверхность стенки тигля, в этих экспериментах
контроль осуществляли по показаниям термопары, расположенной в отверстии
глубиной около 4,5 мм, высверленном в стенке тигля на уровне иттриего диска
(толщина стенки около 5 мм).
Матрица проведенных экспериментов приведена в Табл. 3.
20
Таблица 3
Матрица экспериментов
Тип испытания
Параметр
Без теплоизоляции
(контроль по пирометру)
Температура испытаний, oC
Время выдержки, с
2100
600* 100 200 300 400 500
Температура испытаний, oC
Время выдержки, с
С теплоизоляцией
(контроль по
внутренней термопаре)
600*
200
400
2200
600*
100
180
260
180
*- Калибровочный эксперимент.
Методы исследования. Для оценки скоростей растворения необходимо
определение растворенных объемов UO2 и ZrO2, распределения урана и циркония по
радиусу тигля и содержания кислорода в расплаве. Поставленные задачи были
решены с помощью оптической металлографии диаметральных сечений тигля и
количественной обработки полученных изображений, а также химического анализа
и электронной микроскопии расплава.
Подготовка образцов. После эксперимента были измерены наружный диаметр и
высота каждого тигля, после чего тигли разрезали по образующей цилиндра
алмазным диском. Одну половину образца использовали далее для оптической
металлографии и электронной микроскопии. Из второй половины вырезали образцы
для химического анализа содержания урана, циркония и кислорода в расплаве.
Оптическая металлография. Образец, представлявший продольное сечение
тигля, подвергали шлифовке и полировке, после чего на оптическом микроскопе
были сделаны фотографии с увеличением в 5, 100 и 200 раз, использовавшиеся далее
для количественного анализа степени растворения стенок тигля и центрального
стержня.
Определение состава расплава методом количественной обработки
изображений. Для определения растворенных объемов стенки тигля и центрального
стержня методом количественного анализа изображений использовали фотографии
продольных сечений образцов.
Растворенный объем тигля вычисляли, как полусумму объемов V1 и V2 фигур
вращения относительно оси тигля, образуемых площадями растворенных стенок
тигля в сечении:
Vt  V1  V2
Vk  1  s   
2
;
r
i
,
i
где s- элемент площади растворенной части тигля; i- номер элемента разбиения
площади растворенной области k; ri - расстояние элемента площади до оси
вращения; k=1,2.
Растворенный объем стержня из ZrO2 вычисляли как разность объемов
исходного стержня и его фрагментов, сохранившихся после эксперимента. Объем
каждого сохранившегося фрагмента стержня вычисляли как усредненный объем
фигуры вращения образованной оставшейся частью стержня относительно его оси
по алгоритму, аналогичному описанному выше.
Массу элементов, перешедших в расплав в результате растворения материала
стенок тигля и центрального стержня, рассчитывали как произведение
21
растворенного объема материала, плотности растворенного материала и массовой
доли элемента в растворенном материале
Массу расплава рассчитывали как сумму масс исходной загрузки циркалоя и масс
элементов, перешедших в расплав из растворенных объемов стенки тигля и
центрального стержня.
Электронная микроскопия. Для оценки равномерности распределения урана и
циркония по сечению образца с помощью растрового электронного микроскопа
РЭММА на полированных шлифах получены изображения образцов во вторичных
электронах с увеличением в 200, 480 и 1200 раз, и проведено сканирование по
радиусу в режиме волновой дисперсии с шагом 16 мкм.
Химический анализ расплава. Методика определения массовой доли урана,
циркония и кислорода в затвердевшем расплаве основана на прокаливании образца
при температуре 900-1000 0С для окисления всех компонентов до состава
стехиометрических оксидов U3O8, ZrO2, Fe2O3, CaO, Y2O3, SnO2, Cr2O3. Прокаленный
образец взвешивали и обрабатывали азотной кислотой для избирательного
растворения оксидов урана, железа, кальция и иттрия.
Массовые доли урана, циркония и кислорода рассчитываются исходя из
первоначальной массы образца, массы окисленного образца и массы образца после
обработки его азотной кислотой с учетом содержания в нем катионных примесей.
Массовые доли катионных примесей определяются спектрографическим методом.
Для проведения количественных расчетов используются образцы сравнения,
аналогичные по своему составу анализируемым.
Результаты испытаний
На Рис.10 представлены результаты испытаний тиглей с теплоизоляцией и без
нее при температуре 2100 0С с временем изотермической выдержки
2100 С, 400 с 400 с.
Температура, оС
о
2300
2200
2100
2000
1900
2
1800
3
1700
1
1600
0
100
200
300
400
500
600
700
Время, c
а
о
б
200
300
Температура, оС
2100 С, 400 с, с теплоизоляцией
2300
2200
1
2100
3
2000
1900
1800
1700
1600
0
100
400
500
600
700
Время, c
в)
г)
0
Рис.10. Эксперименты при 2100 С с временем изотермической выдержки
400 с: внешний вид тигля и режим испытания без теплоизоляции (а,б) и с
теплоизоляцией (в, г): температура внешней поверхности тигля (1, 2) и
расплава (3).
22
В экспериментах при температуре 2100 оС "сквозного" растворения стенки тигля
UO2 не наблюдалось. При температуре 2200 оС произошло проплавление стенки
тигля UO2 в калибровочном эксперименте с изотермической выдержкой 600 с и при
одновременном растворении при изотермической выдержке 260 с.
В экспериментах с теплоизоляцией на стадии разогрева температурный градиент
между расплавом и внешней поверхностью стенки тигля не превышает 45 0С, тогда
как без теплоизоляции он достигал 100 0С. Степень растворения UO2 и ZrO2 в
экспериментах с теплоизоляцией за счет уменьшения температурного градиента по
радиусу образца ниже, чем при аналогичных параметрах в экспериментах без
теплоизоляции.
На (Рис.11) приведены изображения структуры расплава, полученные на
электронном микроскопе, после испытаний при температуре 2100 0С и времени
изотермической выдержки 200 с с теплоизоляцией тигля.
Рис.11. Микроструктура образца после эксперимента 2100 oC и времени
изотермической выдержки 200 с при использовании теплоизоляции: область
взаимодействия ZrO2 - Zry (1, 2); область взаимодействия UO2 - Zry (3,4);
структура расплава (5, 6, 7).
Расплав имеет дендритную структуру с равномерным распределением фаз по
объему образовавшегося слитка. От стенок тигля расплав отделен трещинами,
образовавшимися в результате термической усадки сплава при охлаждении.
Усадочные раковины наблюдаются преимущественно в центре нижней части слитка
на месте растворенного стержня из диоксида циркония. В целом, структура
образующегося расплава аналогична структуре, наблюдавшейся в ранее
проведенных работах.
Анализ диаграмм сканирования в режиме волновой дисперсии позволяет
сделать вывод об отсутствии градиента концентрации урана и циркония по радиусу
исследованных слитков. Зоны резкого изменения концентрации урана и циркония в
областях расплава, прилегающих к боковой стенке тигля и центральному стержню,
имеют небольшую толщину около 70 мкм, что указывает на то, что потеря этих
слоев при вырезке образцов для химического анализа не приводит к существенной
ошибке в определении среднего значения элементного состава расплава.
По результатам химического анализа и количественной обработки изображений
проведено сравнение значений массового содержания урана, циркония и кислорода в
расплаве. Расчетные значения U/(U+Zr) в расплаве, полученные двумя
независимыми методами, хорошо совпадают (Табл.4), а также в пределах разброса
данных согласуются с результатами ранее проведенных экспериментов (Рис.12).
23
Таблица 4
Сравнение результатов определения массовой доли компонентов в расплаве
методом количественного анализа изображений и химического анализа
Номер
экспер-та
Режим:
T(оС),
Массовая доля компонентов, %
t(c)
U
обр.изобр.
1
2
Zr
хим.
анализ
обр.изобр.
O
хим.
анализ
обр.изобр.
2100_600К 36.741.10 32.130.48 57.291.72 58.911.18 4.940.15
2100_600К
с теплоизол.
хим.
анализ
7.360.15
40.331.21 33.480.50 53.301.60 58.001.16 5.420.16
7.640.15
8.630.17
3
2100_100
45.681.37 42.080.63 46.221.39 47.830.96 7.200.22
4
2100_200
51.671.55 48.790.73 37.471.12 38.570.77 9.990.30 11.540.23
5
2100_200
33.491.00 31.140.47 60.161.80 60.501.21 5.220.16
с теплоизол.
7.500.15
6
2100_300
54.181.63 50.900.76 35.301.06 35.770.72 9.730.29 12.320.25
7
2100_400
44.471.33 43.740.66 45.471.36 44.070.88 9.040.27 11.520.23
8
2100_400
40.221.21 36.260.54 52.421.57 53.531.07 6.370.19
с теплоизол.
9.180.18
9
2100_500
48.781.46 42.630.64 41.741.25 45.430.91 8.600.26 10.490.21
11
2200_100
43.411.30 37.620.56 47.971.44 50.721.01 7.640.23 10.630.21
12
2200_180
58.771.76 59.320.89 29.470.88 27.820.56 11.030.33 12.310.25
14
2200_180
с теплоизол.
49.881.50 47.370.71 39.721.19 40.360.81 9.500.29 10.950.22
24
Отношение U/(U+Zr), % вес
70
60
70
50
60
40
50
30
40
20
30
10
20
0
10
0
5
10
15
20
25
время выдержки, c0,5
0
0
5
10
15
20
Рис.12. Отношение
содержания
урана
и циркония
в расплаве25
в серии экспериментов при температуре 2100 оС:
- без теплоизоляции (обработка изображений);
- без теплоизоляции (химический анализ);
- с теплоизоляцией (обработка изображений);
- с теплоизоляцией (химический анализ);
- эксперименты AECL без теплоизоляции.
Обобщение результатов.
Проведены 14 экспериментов по исследованию одновременного растворения
диоксидов урана и циркония расплавленным циркалоем.
1. Получены данные для определения скоростей растворения ZrO2 и UO2
жидким расплавом оболочки при высокотемпературных испытаниях.
2. Установлено, что при ускорении процесса растворения диоксидов урана и
циркония расплавленным циркалоем при температуре 2200 оС происходит сквозное
проплавление боковой стенки тигля при времени изотермической выдержки,
превышающем 260 с.
3. Показано, что уменьшение температурного градиента по радиусу тигля с
помощью теплоизолирующей керамики на стадии разогрева образца вызывает
снижение скорости растворения расплавленным циркалоем диоксидов урана и
циркония.
4. Результаты хорошо согласуются с данными по скорости растворения,
полученными в АЕСL.
5. Полученная информация вошла в экспериментальный массив данных,
используемых в расчетном коде СВЕЧА, имеющем дело с описанием деградации
твэла в тяжелых авариях
25
Заключение
В работе представлены новые данные о поведении оболочек твэлов реакторов с
водой под давлением в экспериментах, моделирующих условия аварий с потерей
теплоносителя в диапазонах температуры оболочки 540 – 1250 0С и 2100 – 2200 0С.
1. В результате комплексных послереакторных исследований получены данные
о состоянии оболочек твэлов ВВЭР (необлученных и отработавших до уровня
выгорания топлива 50-60 МВтсуткгU) после испытаний в реакторе МИР в составе
модельной ТВС в режимах, имитирующих аварии с потерей теплоносителя, в
температурном диапазоне 540 – 1250 0С, с временем выдержки при максимальной
температуре от 3 до 25 мин и перепаде давления на оболочке до 7 МПа. В частности,
определены формоизменение, условия разгерметизации и разрушения, окружная
деформация, уровень окисления, механические свойства оболочек, имеющих
существенные повреждения после реакторных испытаний.
2. Разгерметизация оболочек исследованных твэлов в условиях реализованных
сценариев аварий происходила по двум механизмам: пластичный разрыв под
действием давления заполняющего твэл газа и хрупкое разрушение при высоком
уровне окисления. Характер разгерметизации определяют величина и направление
перепада давления, нагружающего оболочки твэлов в процессе эксперимента, а
также достигаемые температуры и времена выдержки при этих температурах в
режиме перегрева. Основным фактором, ответственным за деградацию
механических свойств оболочек в проведенном цикле экспериментов, являлся
процесс окисления как внешней, так и внутренней поверхности оболочки. Сравнение
состояния необлученных и с высоким уровнем выгорания топлива твэлов ВВЭР
показало, что основное отличие в поведении этих типов твэлов при рассмотренных
аварийных режимах проявляется только лишь в разном выходе газообразных
продуктов деления из топлива. Уровень окисления, механические свойства оболочек
необлученных и с высоким уровнем выгорания топлива твэлов не отличаются.
3. Несмотря на существенные повреждения оболочек твэлов после
реализованных сценариев аварии, выполнены все транспортные операции с
модельными ТВС после испытаний как с изделием в целом, часть сборок разобраны
на отдельные твэлы. Факт сохранения охлаждаемости ТВС как за счет умеренного
перекрытия проходного сечения (<40%) теплоносителя, так и положительного
локального влияния дистанционирующих решеток, является основанием дать
положительную оценку возможности разобрать АЗ ВВЭР при сценариях аварии,
реализованных на реакторе МИР.
4. Разработанная установка и цикл проведенных экспериментов позволили
получить новые данные для оценки скорости растворения ZrO2 и UO2 жидким
расплавом циркониевой оболочки при температурах 2100, 2200 0С в совместных
испытаниях.
5. Определена зависимость величины U/(U+Zr), характеризующая соотношение
растворенных объемов ZrO2 и UO2, от времени изотермического взаимодействия при
каждой температуре. Продемонстрировано увеличение скорости растворения
диоксидов при температуре 22000С.
6. В результате экспериментов показано, что уменьшение температурного
градиента по радиусу тигля с помощью теплоизолирующей керамики на стадии
разогрева образца вызывает снижение скорости растворения расплавленным
материалом оболочки диоксидов урана и циркония.
26
Список опубликованных работ
1. А.В. Горячев, Е.А. Звир, А.М. Святкин, В.П. Смирнов. Исследование
поведения твэлов ВВЭР в условиях аварии с частичным осушением активной зоны.
Сб. тезисов докладов семинара по динамике ЯЭУ "Математическое и физическое
моделирование ядерных реакторов и петлевых установок, проблемы верификации".
Димитровград, ГНЦ РФ НИИАР, 1996, С.12
2. В.В.Александров, А.В. Горячев, В.М. Махин, А.М. Святкин и др. Испытания
фрагментов ТВС типа ВВЭР в режимах, модулирующих аварии с потерей
теплоносителя. Сб. тезисов докладов 5-й Межотраслевой конференции по
реакторному материаловедению. Димитровград, ГНЦ РФ НИИАР, 1997 ,С.22-23.
3. А.М.Святкин. Сравнение поведения свежего и выгоревшего топлива ВВЭР в
эксперименте, моделирующем аварию с потерей теплоносителя. Сборник рефератов
и статей "Новые технологии для энергетики, промышленности и строительства",
Димитровград, ГНЦ РФ НИИАР, 1998, С.16-20.
4. А.М.Святкин. Послереакторные исследования экспериментальной ТВС БТ-2
модификации ВВЭР, испытанной в условиях, моделирующих вторую стадию
максимальной проектной аварии. Сборник рефератов и статей "Новые технологии
для энергетики, промышленности и строительства", Димитровград: ФГУП ГНЦ РФ
НИИАР, 2005. Вып.7, С.13-20
5. А.М.Святкин Установка и методы исследования растворения UO2 и ZrO2
расплавом оболочки. Сборник рефератов и статей "Новые технологии для
энергетики, промышленности и строительства", Димитровград: ФГУП ГНЦ РФ
НИИАР, 2002. Вып.5. С.294-301.
6. А.М.Святкин Установка и методы исследования растворения UO2 и ZrO2
жидким расплавом оболочки. Сборник рефератов семинара КНТС по реакторному
материаловедению “Вопросы создания новых методик исследований и испытаний,
сличительных экспериментов, аттестации и аккредитации”. Димитровград, ФГУП
ГНЦ РФ НИИАР, 2002. С.83-85.
7. A.Goryachev, V.Smirnov, A.Svyatkin. Tests on Simultaneous Dissolution of UO2
and ZrO2 by Molten Zry. Minutes of 4th Progress Meeting of the COLOSS Project,
Bologna, 30-31 January 2002.
8. A.Goryachev, V.Smirnov, A.Svyatkin, K. Mueller, et. al. Simultaneous Dissolution
of UO2 and ZrO2 by Molten Zry. Minutes of 5th Progress Meeting of the COLOSS Project,
Madrid, 19-20 June 2002.
9. V.Smirnov, A.Svyatkin. Simultaneous Dissolution of UO2 and ZrO2 by Molten Zry.
Final report on Work Performed by RIAR for JRC ISPRA, Dimiitrovgad, January, 2003.
10. А.М.Святкин. Одновременное растворение UO2 и ZrO2 расплавленным
циркалоем”. Сборник рефератов и статей "Новые технологии для энергетики,
промышленности и строительства", Димитровград: ФГУП ГНЦ РФ НИИАР, 2003.
Вып.6. С.290-297.
11. A.Goryachev, V.Smirnov, A.Svyatkin. Simultaneous Dissolution of UO2 and ZrO2
by Molten Zry. Minutes of 6th Progress Meeting of the COLOSS Project, Moll, 21-23
January 2003.
12. А.М.Святкин, В.П.Смирнов, В.В.Яковлев, В.В.Тихомиров и др.
Экспериментальные результаты одновременного растворения UO2 и ZrO2
расплавленным циркалоем. Сборник докладов на 7-ю Российскую конференцию по
реакторному материаловедению, Димитровград, ФГУП ГНЦ РФ НИИАР, 2004, Т.2,
ч. 3, С.87-95.
13. А.М.Святкин, В.П.Смирнов, В.В.Яковлев, В.В.Тихомиров. Результаты
одновременного растворения UO2 и ZrO2 расплавленным циркалоем. Журнал
“Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика”, 2007, №3, Вып.2,
С.68-77.
27