ФМР В СЛОИСТОЙ СИСТЕМЕ ЖЕЛЕЗО
advertisement
УДК 539.216 538.2 Ю. В. Горюнов, Р. А. Юсупов ФМР В СЛОИСТОЙ СИСТЕМЕ ЖЕЛЕЗО-ХРОМ: ОБРАЗОВАНИЕ УПОРЯДОЧЕННОГО ПОВЕРХНОСТНОГО СПЛАВА Исследован ферромагнитный резонанс (ФМР) в слоистых ультратонких монокристаллических образцах железа, содержащих в качестве прослойки островки хрома толщиной в один атомный монослой. На основании угловых зависимостей ФМР делается вывод об отсутствии объемного сплавления железа и хрома вблизи интерфейса и образовании поверхностного сплава. Введение. Обнаружение спин-зависимых эффектов в проводимости наноразмерных систем интенсифицировало исследования в данной области как в связи с интересностью явлений, происходящих на субатомном уровне, так и в связи с перспективами создания принципиально новых приборов [1]. Данное исследование предпринято в рамках изучения сверхпроводящих свойств эпитаксиальной наноструктуры Fe/Cr/Fe/V/Fe(001), претендующей на роль спинового клапана для сверхпроводящего тока при антиферромагнитной (АФМ) связи между Fe-слоями в фрагменте Fe/Cr/Fe. В настоящее время выполнен ряд исследований [2-5], показывающих специфику влияния поверхностных и интерфейсных эффектов на магнитные свойства тонких ФМ-слоев, а также посвященных изучению их взаимодействия через слой хрома [6-9]. За последние двадцать лет с момента обнаружения обменной связи между ФМ-слоями через слои немагнитного металла [6,7] эта система (Fe/Cr/Fe) подверглась, пожалуй, наиболее пристальному исследованию. Тем не менее оказалось, что в пределе экстремально тонких составляющих ее слоев ФМР-исследований не проводилось. Кроме того, эксперименты в основном касались эпитаксиально сжатых слоев, выращенных на GaAs и обладающих перпендикулярной магнитной анизотропией [8]. Измерений ФМР на эпитаксиально растянутой системе Fe/Cr/Fe и соответственно обладающей внутриплоскостной магнитной анизотропией не проводилось. Другим важным аспектом, обсуждаемым в литературе последних лет [17] и имеющим большое значение для понимания поведения электронов, является сплавление материалов на интерфейсе. В отношении системы железо-хром хорошо известно [17], что их взаимная объемная растворимость не превышает 3%. Однако достаточно давно [8] замечено, что в мультислойных системах Fe-Cr смешение атомов на порядок превышает названную величину. Более того, в ряде работ [17] отмечается различие в степени сплавления при нанесении железа на хром и хрома на железо. Измерения ФМР. Для определения взаимных ориентаций магнитных осей Feслоев были измерены угловые зависимости положения линий спектра ФМР. Угловые зависимости измерялись как при вращении образца вокруг нормали к его плоскости, так что постоянное Н0 и переменное Н1 магнитные поля всегда лежали в его плоскости (“inplane”– геометрия), так и при вращении образца вокруг направления поля Н1 , также находящегося в плоскости образца. ФМР в индивидуальных Fe-слоях, выращенных на MgO(100) и V(100) , изучался на первой серии образцов MgO(100)/Fe/V/Fe с клинообразными Fe-слоями. Эти измерения качественно согласуются с ранее проведенными исследованиями [4,5]. 130 Обнаруженные различия в положении ФМР-линий верхнего и нижнего слоев мы отнесли на счет различий эпитаксиальных несоответствий в парах MgO/Fe и V/Fe. Это различие исчезает при достижении их константами анизотропии значений, соответствующих либо массивному металлу, либо ее нижнему критическому значению [4] (в тонких слоях). Данные измерения позволили провести идентификацию сигналов ФМР Рис. 1 - ФМР-спектр образца наноструктуры MgO(001)/ слоям в системе Fe/Cr/Fe/V/Fe, взятого с самого тонкого конца Fe/Cr/Fe/V/Fe по клинообразного слоя хрома (буквы у резонансных линий их константам указывают на угловые зависимости рис. 2, нижний спектр кубической - симуляция линиями гауссовой формы) анизотропии, определяющим вид угловых зависимостей резонансных полей. Как правило, ФМРспектры образцов второй серии (MgO(001)/Fe/Cr/Fe/ V/Fe ) состояли из трех линий. Но на рис.1 представлен ФМР-спектр образца этой серии с эффективной толщиной менее одного монослоя хрома, состоящий из четырех резонансных линий. Рис. 2 - “In-plane” - угловые зависимости резонансных полей Пара линий от свободного слоя железа (A) и фрагмента Fe/Cr/Fe в «А», отсутствие хрома (B) и при наличии монослоя Cr (C) в соответствующая наноструктуре MgO(001)/Fe/Cr/Fe/V/Fe (нулевое значение верхнему угла соответствует направлению поля H0 вдоль Fe(100)) 131 отдельному 20 Å слою железа, одинаковым образом присутствует на спектрах всех образцов и служит своеобразной меткой для отсчета углов и полей (рис.2). Линия «B» идентифицирована как линия, соответствующая отдельному Fe-слою несколько меньшей толщины, ~16 Å (рис.2), что сопоставляется с областями фрагмента Fe/Cr/Fe, не содержащими Cr-слой. Тогда, очевидно, линию «С» следует отнести к областям фрагмента Fe/Cr/Fe, содержащим один монослой Cr. “In-plane”-угловая зависимость ее резонансных полей имеет синусоидальный характер с экстремумом вблизи Fe[110]-направления и зависит от толщины прослойки хрома. Соотношение интенсивностей линий В и С (рис.1) находится в соответствии с отношением площадей с островками хрома и без них для эффективной толщины слоя хрома ~ 1 Å. Сравнение угловых зависимостей «B» и «С» (рис.2) показывает, что при внедрении между Fe(100) –слоями монослоя хрома скачкообразно и на значительные величины меняются константа анизотропии и эффективная намагниченность. Переход к ближайшим по толщине хрома образцам лишь незначительно меняет вид этой угловой зависимости, но существенно уменьшает относительную интенсивность ФМР- линии фрагмента Fe/Cr/Fe. Мы наблюдали, что интенсивность ФМР-линии фрагмента Fe/Cr/Fe для толщины слоя хрома, близкой к двум монослоям, сильно подавлена в сравнении с толщиной в один и три монослоя хрома, т.е. фрагмент Fe/Cr/Fe теряет ферромагнитные свойства. В этом случае было замечено, что ось трудного намагничивания, лежащая в плоскости слоев, имеет небольшое отклонение (~1.5o) от направления Fe[110] (рис.3). Рис. 3 - Отклонение оси трудного намагничивания фрагмента Fe/Cr/Fe (полные кружки) от направления Fe(110) отдельного Fe-слоя (пустые кружки) (линии – расчет, приведенный в [4]) Увеличение же эффективной толщины слоя хрома до толщины, близкой к трем монослоям, приводит к преобразованию вида угловой зависимости резонансного поля – она становится практически однородной. При увеличении толщины слоя хрома более четырех монослоев для наблюдаемой в ФМР-части образца (см. зависимость интенсивности ФМРлинии фрагмента Fe/Cr/Fe рис. 4) происходит переключение оси трудного намагничивания с направления Fe[110] на направление Fe[100]. Такое поведение согласуется с данными [7] для толщин Cr, превышающих 6Å, и расчетами [12], показывающими, что магнитный момент монослоя хрома, заключенного между Fe-слоями, однороден и направлен противоположно магнитному моменту контактирующих с ним Fe-слоев, а также с известными данными [13] о ферромагнетизме плоскости Cr(100). Однако факт отклонения магнитных осей не соответствует данным [13], что магнитные моменты Cr направлены вдоль тех же 132 направлений, что и оси легкого намагничивания Fe [100] и Fe [010]. Такое поведение трактуется как возникновение однонаправленной анизотропии [14] и может быть обусловлено биквадратичным вкладом [15] в энергию обменного взаимодействия или уменьшением намагниченности фрагмента 133 Fe/Cr/Fe противоположно направленными магнитными моментами Cr; или особенностями структуры монослоя хрома на железе (образование цепочек атомов [16]). Данные измерений показывают, что внедрение монослоя хрома уменьшает намагниченность бислоя 8+8Ǻ Fe на ~ 5.1 kГс. Такое же уменьшение намагниченности наблюдается в “out-ofplane” измерениях (рис.3).На рис. 5 представлены “out-ofplane” зависимости положения резонансных линий от фрагмента Fe/Cr/Fe и отдельного слоя Fe. Для последнего максимальное поле, полученное в измерениях, превышает 21 кЭ и слегка не достигает значения намагниченности массивного материала (из-за возможностей измерительного магнита). Это свидетельствует о точной ориентации образца перпендикулярно полю и дает основания считать измеренную величину отклонения намагниченности фрагмента Fe/Cr/Fe соответствующей действии-тельности. Рис. 4 - Зависимость интенсивности ФМР-линии (IFe/Cr/Fe) фрагмента Fe/Cr/Fe (линия ФМР «C» на рис. 1) относительно интенсивности линии ФМР (IFe) отдельного Fe-слоя от толщины Cr-слоя (точка при нулевой толщине слоя хрома представляет отношение суммы толщин слоев железа во фрагменте Fe/Cr/Fe и толщины отдельного Fe- слоя, две точки в начале графика относятся к образцам, представленным на рис. 1-3) Рис. 5 - ”Out-of-plane” угловые зависимости резонансных полей двух образцов с различными толщинами прослойки хрома во фрагменте Fe/Cr/Fe (квадратики относятся к отдельному слою железа, максимумы соответствуют перпендикулярной к полю ориентации плоскости образца (90о соответствующей шкалы)) 134 Простая оценка магнитного момента хрома из этого уменьшения дает 1.5±0.2µB, что достаточно близко к расчетам [12]. Обсуждение. В литературе последних трех-четырех лет достаточно большое внимание уделяется вопросу образования сплава на интерфейсах мультислойной системы Fe/Cr, и в частности различию интерфейсов «хром на железе» и «железо на хроме». На наш взгляд, кажется несовместимыми данные режима послойной эпитаксии хрома на железе на начальных стадиях роста [10] с данными об образовании сплавов на интерфейсе при увеличении толщины слоев хрома. Мы не подвергаем сомнению, что в ряде работ действительно происходило образование сплава на интерфейсе Fe/Cr, но полагаем, что механизм образования сплава иной, нежели прямой обмен атомами хрома и железа между прилегающими слоями, за счет более энергичного воздействия оседающих атомов хрома на поверхность железа, чем наоборот. На наш взгляд, образование сплава Fe-Cr происходит за счет наличия в принимающем слое эпитаксиальных дислокаций, дефектов роста и шероховатостей атомного масштаба, приводящих к разбросу в заполнении координационной сферы оседающих атомов, и главную роль в этом, как и в механизме эпитаксиального роста, играет поверхностная миграция оседающих атомов. В работе [4] отмечается, что релаксация эпитаксиальных напряжений происходит за счет возникновения эпитаксиальных дислокаций, которые значительно усиливают Неелевский вклад в магнетизм ферромагнитной пленки. В данном случае следует подчеркнуть, что рост монокристалла идет, как правило, на дислокациях, дающих наиболее выгодные места для оседания новых атомов. Этими наиболее выгодными местами оказываются места с наибольшими нарушениями симметрии кристалла. Соответственно эти же места являются местами с наибольшей шероховатостью границы, каналами для проникновения оседающих атомов в более глубокие слои. Особенно это имеет значение для режима послойной эпитаксии, характеризуемого также высокой подвижностью оседающих атомов на поверхности. По всей видимости, этим объясняются большие толщины сплавления железа и хрома на интерфейсе в экспериментах по получению многослойных пленок на стекле [8] или на шероховатых монокристаллических подложках. С точки зрения представлений о внедрении инородных атомов на дефектах кристаллической структуры кажется объяснимым различие интерфейсов «хром на железе» и «железо на хроме». Очевидно, что вследствие различия постоянных решеток железа (2.866 Ǻ) и хрома (2.88 Ǻ) хром всегда эпитаксиально сжат (или менее растянут при напылении на иную подложку, чем железо), тогда как железо при осаждении на хром эпитаксиально растянуто. Эпитаксиально растянутые пленки, как известно, первоначально растут отдельными разрозненными островками, которые при определенной критической толщине смыкаются друг с другом в сплошной слой. Критическая толщина определяется температурой роста. Плотность островков задается подложкой и характером обработки ее поверхности. Таким образом, на определенной стадии роста мы можем иметь очень развитую поверхность для растянутого слоя-подложки (Fe), на которой имеется большое количество "карманов" для размещения оседающих атомов хрома. В случае эпитаксиально сжатого слоя хрома такие "карманы" практически отсутствуют и перемешивание слоев при напылении железа на хром минимально. Метод ФМР, являясь локальным методом исследования, тем не менее вследствие этого требует определенной регулярности кристаллической структуры исследуемого объекта. Измеренные нами спектры ФМР, ширина их линий, угловые зависимости указывают на то, что кристаллическая структура слоев Fe/Cr/Fe (особенно для тонких слоев хрома) столь же совершенна, как и кристаллическая структура отдельного слоя железа. Это означает, что образовавшийся на 135 интерфейсе сплав Fe/Cr является магнитно- и кристаллографически упорядоченным сплавом, и позволяет надеяться, что полученные нами данные о магнитном моменте монослоя хрома близки к действительности. Выводы. Таким образом, проведенное нами исследование позволяет предполагать, что в случае идеальной, без дефектов, поверхности, сплавление железа и хрома будет происходить только в пределах естественной кристаллографической шероховатости интерфейса, и можно ожидать, что на идеальном интерфейсе хром/железо образуется классический поверхностный сплав только за счет гибридизации электронов. Вероятным свидетельством изменения симметрии монослоя хрома на железе является факт малого отклонения направления оси трудного намагничивания от своего нормального положения. Отклонение взаимных направлений магнитных осей рабочих Fe- слоев ведет к их неколлинеарности и может влиять на переключающие свойства спинового клапана. Эта информация может быть полезна для дальнейших исследований сверхпроводящей наноструктуры Fe/Cr/Fe/V/Fe. Экспериментальная часть Для исследований были приготовлены две серии образцов. На образцах первой серии MgO(001)/Fe/335Å V/Fe с клинообразными (3-34 Å) Fe-слоями, защищенными 20 Å Pd, исследовались свойства индивидуальных слоев железа. На образцах второй серии MgO(001)/8 Å Fe/Cr/8 Å Fe/340 Å V/20 Å Fe с клинообразным слоем хрома (1-15 Å Cr) и защитным слоем 60 Å ванадия изучались магнитные свойства фрагмента Fe/Cr/Fe. Приготовление образцов проводилось методом радиочастотного распыления. Базовый вакуум составлял 1.5 10-7 тор, рабочее давление аргона чистотой 99.999% удерживалось на уровне 5 10-3 тор. В качестве мишеней применялись диски из ванадия, железа и электролитического хрома чистотой 99.99%. В качестве подложек использовались монокристаллы MgO(001) с шероховатостью около 2 Å. При напылении температура подложек составляла 300оС, признанной в ряде работ [10,11] оптимальной для послойного напыления и получения наиболее гладких слоев. Обе серии приготавливались при одной и той же настройке напылительного оборудования и имели идентичное качество слоев. Для получения однородных по толщине слоев использовались мишени большого диаметра (150 мм) и центральная область (±15 мм) держателя подложек. Различие толщин в центре и на периферии этой области составляет около 2 %. Клинообразные слои получались посредством напыления в стационарном градиенте потока, формируемом дополнительным затеняющим экраном. Профиль толщин такого клина имел квадратичный характер и был промерен предварительно, на специально приготовленном клине с максимальной толщиной 200Å Fe, посредством измерения оптического поглощения на λ=660 нм. В процессе напыления все толщины контролировались кварцевым измерителем. Распределение толщин напыляемой пленки в месте расположения подложек относительно центральной точки хорошо описывается выражением D(x)/Dmax= 0.368-0.0311 x -4 2 (D +7.33 1034Ǻ x для Fe-клина и Dmax = 16Ǻ для Cr-клина.) Точность определения толщин по клину max = задается воспроизводимостью (0.5 mm) установки подложек относительно среза экрана, задающего градиент толщин, и составляет около 2 % от максимальной толщины в клине. Измерения ФМР выполнены на частоте 9.4 ГГц в TE102 –резонаторе при комнатной температуре. Авторы благодарят директора института физики твердого тела Бохумского университета профессора Х.Цабеля за предоставленную возможность приготовления образцов. Работа выполнена при поддержке РФФИ 03-02-16382, частичной поддержке РФФИ 03-02-96191 и НИОКР РТ 06-6.2-215. Литература 1. Yu.A. Izyumov, Yu.N. Proshin, M.G. Khusainov // Physics-Uspekhi. 2002. V.45.P.109. 2. L.R. Tagirov //Phys. Rev. Lett. 1999. V.83. P.2058; G.Deutscher et.al. //Appl. Phys. Lett. 2000. V.76. P.487. 136 3. J.J. Krebs, F.J. Rachford, P. Lubiz, G.A. Prinz // J. Appl. Phys. 982. V.53. P.8058. G.A.Prinz, G.Rado, J.J. Krebs,// J. Appl. Phys. 1982. V.53. P.2087. 4. Yu.V. Goryunov, N.N. Garif'yanov, G.G. Khaliullin, I.A. Garifullin, L.R. Tagirov, F. Schreiber, Th. Mühge, H. Zabel // Phys. Rev. 1995. B52. P. 13450. 5. M.N. Babich, J.M. Broto, A. Fert, F. Nguyen Van Da et. al // Phys. Rev. Lett. 1988. V.61. P.2472.. 6. J. Unguris, R.J. Celotta, D.T. Pierce // Phys. Rev. Lett. 1991. V.67. P.140. 7. B.K. Kuanr, A.V. Kuanr, P. Grünberg, G. Nimtz // Phys. Rev. Lett. 1996. V.A221. P.245. 8. T. Miyazaki, H. Kubota, S. Ishio // JMMM. 1992. V.103. P.13. 9. I.A. Garifullin et.al. // Phys. Rev. 2002. V.66B. P.020505-R . 10. R. Pflandzelter et.al. // Surf. Sci. 1997. V.375. P.13. 11. Koorevaar P., Goehoorn R., Aarts J. // Physica C. 1995. V.248. P.61. 12. Klautau A.B., Legoas S.B., Muniz R.B. et.al. // Phys. Rev. 1999. V.B60. P.3421. 13. Fawcett. E. // Rev. Mod. Phys. 1988. V.60. P.209. 14. V.D. Levchenko,A.I. Morozov,A.S. Sigov // JETP Lett. 2000. V.71. P.544. 15. A. Schreyer, J.F. Ankner, Th. Zeidler, H. Zabel, M. Schaffer, J.A. Wolf, P. Grünberg //Phys.Rev. 1995. V.B52. P.16066. 16. Y.J. Choi, I.C. Jeong, J.-Y. Park, S.-J. Kahng, J. lee, Y. Kuk //Phys. Rev. 1999. V.B59. P.10918. 17. Н.С. Ярцева, С.В. Ярцев, В.М. Уздин,// ФММ. 2002. V.93. P. 42. Ю. В. Горюнов – канд. физ.-мат. наук, старш. научн. сотр. КФТИ КНЦ РАН; Р. А. Юсупов – канд. хим. наук, доц. каф. аналитической химии, сертификации и менеджмента качества КГТУ. 137
