3 Лекция 9. ИЗОБРАЖЕНИЕ И КОНТРАСТ В ПЭМ Контраст

Лекция 9.
ИЗОБРАЖЕНИЕ И КОНТРАСТ В ПЭМ
Контраст плотности и толщины. Z-контраст. Дифракционный контраст, двух-пучковая
геометрия. Эффекты толщины и изгиба.
Мы определяем контраст (C) как разницу в интенсивности (∆I) между двумя соседними
областями:
(9.1)
С = (I1-I2)/I2 = ∆I/I2.
На практике человеческий глаз не может отличить изменения в интенсивности менее
чем в 5-10%. Т.о. контраст на экране или фотопластинке должен быть не менее чем 510%. При регистрации с помощью электронных средств этот предел может быть легко
преодолен. Формирование и наблюдение изображений неотделимо от наблюдения
дифракции – прежде чем переходить к изображению смотрят дифракцию, поскольку
она свидетельствует о кристаллографической структуре образца.
На практике
постоянно приходится переходить между режимами изображения и дифракции. В
зависимости от структурных особенностей выбирают либо прямой, либо
дифрагированый пучок для формирования изображения, т.е. либо светлопольный (BF),
либо темнопольный (DF) режимы. Это два основных режима изображений в ПЭМ,
отличающихся, в том числе, и противоположным контрастом.
Получение контрастных изображений, выделяющих исследуемые особенности
является одной из основных задач микроскопии. Ниже мы рассмотрим некоторые
закономерности, помогающие в достижении этой цели. Контраст подразделяется на две
основных категории – амплитудный и фазовый. В этой лекции мы рассмотрим
некоторые источники амплитудного контраста.
Контраст плотности и толщины
Амплитудный контраст, связанный с вариацией плотности и/или толщины,
обусловлен некогерентным (резерфордовским) рассеянием электронов, сечение
которого сильно зависит от Z атома, а полная интенсивность – от плотности вещества и
толщины образца. Сечение, как мы знаем из Л1, сильно направлено вперед и в пределах
<~50 определяет контраст толщины и плотности. В этом угловом диапазоне имеется
Рис. 9.1. BF частиц латекса на углеродной пленке: а) только контраст толщины, б)
контраст толщины + массы (плотности) в) инвертированное изображение.
также и вклад дифракционного механизма. Интенсивность в области углов > 50 весьма
3
низка и полностью определяется некогерентным рассеянием, который зависит от
только от Z. Эту область называют областью Z-контраста.
На рис. 9.1а показаны изображения частиц латекса на углеродной пленке.
Полагая, что латекс в основном углерод, образец можно считать однородным по Z, но
неоднороден по толщине t. Поэтому частицы латекса более темные в прямом пучке,
чем окружающая пленка, рис. 9.1, однако форма (сфера? диск? цилиндр?) остается
неизвестной. С помощью напыления
тонкого слоя металла (Au, Au-Pd)
под некоторым углом к поверхности
создается
эффект
затенения,
который в ПЭМ формирует контраст
плотности или массы, позволяющий
выявить сферическую форму частиц,
рис. 9.1б, наиболее отчетливо
проявляющуюся при инвертировании
изображения рис. 9.1в [25].
Контраст
плотности
и
толщины является основным для
аморфных, в частности, полимерных
объектов. Метод реплик в ПЭМ также
основан на контрасте толщины. В
методе
реплик
воссоздается
топография поверхности объекта,
например
хрупкого
или
разрушающегося образца. В качестве
материала реплики используется
обычно аморфный углерод. Реплика
может быть без затенения, рис. 9.2а.
Рис. 9.2. Метод реплик в ПЭМ также
Однако затенение металлом под
основан на контрасте плотности и
малым углом, резко увеличивает
толщины.
массовый (плотностной) контраст и,
как следствие, топографический контраст, рис. 9.2б. Метод экстракционной реплики
(см. Л13), также основан на контрасте плотности и толщины, рис. 9.2в.
Z-контраст
Название Z-контрасту было дано по высокоразрешающей методике обнаружения
индивидуальных атомов Pt и их кластеров на кристаллической подложке Al2O3 [26]. На
рис. 9.3 показано соответствующее изображение и схема наблюдения. Регистрация
изображения была в режиме СПЭМ с источником АЭП (FEG STEM) и круговым
темнопольным (ADF) детектором высокоугловым круговым темнопольным (HAADF)
детектором, рис.9.3б [27]. Как видно из рис. 9.3а, помимо ярких точек, обусловленных
Z-контрастом атомов и кластеров Pt, на изображении присутствует дифракционный
контраст от кристаллической матрицы Al2O3 (большие яркие области на рис.9.3а),
являвшемся нежелательным фоном. Этот фон был меньше при регистрации ADF и
HAAD детекторами.
4
Рис. 9.3. Z-контраст. ADF-изображение индивидуальных атомов Pt и их кластеров
Дифракционный контраст, двух-пучковая геометрия
При использовании контраста плотности-толщины регистрируются любые
электроны для темнопольного изображения. Однако, для получения хорошего
дифракционного контраста как BF, так и DF, кристалл наклоняется в 2-х-пучковую
геометрию, таким образом, чтобы возбуждался лишь один дифрагирующий луч. При
этом в DF –изображении яркими будут те кристаллы, в которых данные hkl-плоскости
будут находиться в соответствии с условиями Брэгга. Таким образом, дифракционный
контраст содержит информацию об ориентации, а не только об обычном рассеянии.
Кристалл можно наклонять в несколько различных 2-х-пучковых положений. На
рис. 9.4а изображены ДК для нескольких ориентаций. Слева вверху – пучок
ориентирован вдоль оси зоны В=[011]. Окружающие ДК соответствуют нескольким 2-
Рис.9.4. ДК (a), BF(б) и DF(в)
изображения для Al-3ат%Ni. На а)
Слева вверху – пучок ориентирован
вдоль оси зоны В=[011], окружающие
ДК 2-х-пучковые ориентации, так что
сильно возбуждаются рефлексы с
различными hkl-индексами.
.
х-пучковым ориентациям, так что сильно возбуждаются рефлексы с различными hklиндексами. Контраст в BF (б) и DF (в) дополняют друг друга. В DF (в) в
дифрагированом пучке от рефлексов преципитатов Al3Ni видно, что преципитаты
равномерно заполняют матрицу Al и скапливаются на границах зерен в виде ламелл.
Для перехода в режим BF-изображения в 2-х-пучковой геометрии, достаточно
наклонить кристалл, чтобы возбудить желаемый рефлекс, как на рис. 9.5а, и ввести
апертуру на прямой пучок. Как уже обсуждалось в Л5, наилучшее DF-изображение
получается, если наклонять не кристалл, а пучок для выполнения условий Брэгга,
рис.5.14в, в т.н. темнопольном центрированном или CDF изображении. Его реализация
5
в 2-х-пучковой геометрии не столь проста. Если просто наклонить пучок таким
образом, чтобы сильный hkl-рефлекс переместился на оптическую ось, то окажется, что
hkl-рефлекс стал слабым, поскольку сильно возбуждается рефлекс 3ghkl (б). Это условие
темнопольного изображения в слабом пучке (WBDF), которое будет обсуждаться ниже.
Для возбуждения сильного пучка в CDF-режиме необходимо наклонить пучок в
направление[-h-k-l] (в), которое было исходно слабым (а).
Краткая схема работы в режиме CDF в 2-х-пучковой геометрии такова:
-В недофокусированном пучке посмотреть на ДК в SAED-режиме и наклонить
пучок с сильным возбуждением желаемого hkl-рефлекса.
-Наклонить образец пока рефлекс –h-k-l не станет сильным (hkl будет слабым)
-С помощью наклона в DF (кнопка DF-tilt) переместить 000-рефлекс в
направлении сильного рефлекса –h-k-l. Слабый рефлекс hkl переместится на
оптическую ось и станет сильным.
-Когда hkl будет близок к оси, выключить DF-дефлекторы, вставить и тщательно
Рис.9.5. Схема работы в CDF –режиме в 2-х-пучковой геометрии. а) Стандартная
схема 2-х-пучковой геометрии включает пятно 000 и яркий рефлекс от hklплоскости. б) Когда пучок наклонен на 2θВ, так чтобы возбудить ghkl переместить
на оптическую ось, интенсивность ghkl ослабевает, и сильно возбуждается пучок
3ghkl. в) Наклоном пучка на -2θВ можно добиться сильного возбуждения -ghkl
рефлекса в CDF-режиме.
сцентрировать объектную апертуру около рефлекса 000.
-Включать- выключать и регулировать отклоняющие катушки в DF до тех пор
пока hkl и 000 рефлексы не будут совпадать.
-Включить режим изображения (image в image/difraction). Если необходимо,
увеличить яркость (слегка!) с помощью С2 так чтобы видеть CDF-изображение. Если
изображение не видно, то либо hkl-рефлекс слишком слаб (маловероятно), либо
отклоняющие катушки не съюстированы (чаще всего). В последнем случае нужно
провести юстировку.
Дифракционный контраст в СПЭМ
Принцип формирования дифракционного контраста в СПЭМ такой же как и
контраста плотность-толщина. Для BF используется BF-детектор (рис. 9.3б), который
регистрирует электроны в прямом направлении и для DF – ADF детектор,
6
регистрирующий
дифрагированный
пучок.
Однако,
дифракционный
контраст в СПЭМ обычно хуже, чем в
ПЭМ, из-за большого угла сходимости
пучка (2αs > 2αT на рис. 9.6 [2]). Однако,
можно сделать угол сбора электронов
2βS сопоставимым с углом сходимости
2αT в ПЭМ, и таким образом выровнять
условия
для
пространственного
разрешения в СПЭМ и ПЭМ.
В качестве иллюстрации на рис.
9.7а,б
приведено
BF-СПЭМизображение
образца
Al-4вес%Cu
[2].
Рис. 9.6. Дифракционный контраст в
Дифракционный контраст в форме
ПЭМ и СПЭМ.
контуров изгиба достаточно слаб, по
сравнению с контрастом в ПЭМ (в). Уменьшение размеров BF-детектора приводит к
росту контраста, однако, возрастает шум.
Рис. 9.7. а) BF-СПЭМ-изображение Al-4вес%Cu, б) – с
уменьшенным размером BF-детектора, с) BF-ПЭМ
контраст.
Эффекты толщины и
изгиба
Дифракционный
контраст
в
идеальном
образце возникает по двум
причинам: либо толщина
образца неоднородна, либо
изменяются
условия
дифракции по ходу луча в
образце. В нашем анализе
мы
ограничимся
2-хпучковым приближением.
Из решения уравнений
Хови-Уэлана мы получили
в Л7 выражения (7.42) для
интенсивностей дифрагированного и прямого пучков:
Ig = |φg |2 = (πt/ ξ g)2 sin2[πt seff ] /( πt seff )2 = 1- I0
(9.2)
Где seff – эффективный параметр отклонения от точных условий Брэгга,
seff = (w2 + 1)1/2/ξ g = (s2 + 1/ξ g2)1/2 .
(9.3)
Образцы в ПЭМ – тонкие, и поэтому, как правило, неоднородны по толщине.
Интенсивности осциллируют с глубиной, как схематично показано на рис. 9.8. Из
рисунка видно, что эффект толщины в дифракционном контрасте принципиально
отличается от эффекта плотность-толщина в контрасте, обсуждавшемся выше: с
толщиной изменяется соотношение прямого и дифрагированного пучков.
Дифракционный контраст изменяется с наклоном, а контраст толщина-плотность – нет.
В схеме на рис. 9.8 клинообразный образец создает темные линии, т.н. контуры
толщины, когда толщина равна (n+1/2)ξg.
На рис. 9.9 приведены примеры линий дифракционного толщинного контраста,
создающие на изображении контуры толщины [2].
7
Клинообразный образец помимо контуров толщины может создавать сателлиты
рефлексов, обусловленные эффектом стержней на
верхней
и
нижней
поверхностях,
как
проиллюстрировано на рис.9.10. Поскольку
стержни
ориентированы
перпендикулярно
поверхностям, то ввиду клинообразности, они не
параллельны
и
создают
дополнительные
рефлексы при пересечении со сферой Эвальда.
Расстояние между сателлитами при при s=0 будет
определяться длиной экстинкции ∆g = 1/ξg.
Контуры изгиба отражают амплитудный (а
не фазовый) контраст и возникают когда данный
набор дифрагирующих плоскостей не везде
параллелен, плоскости входят и выходят из
условия Брэгга для дифракции. На рис.9.11([2])
плоскости hkl точно ориентированы вдоль пучка в
центре
образца,
но
отклоняются
в
противоположные стороны по обе стороны от
центра так, что в некоторых точках А и В
выполняются условия Брэгга и образуются
Рис.9.8. К эффекту толщины в
рефлексы
G и –G. В BF эти плоскости дадут
дифракционном контрасте.
темные линии, а в DF с рефлексами +/-G –
Рис.9.9. Примеры дифракционного контраста по толщине. а) DF селективно
протравленной границы зерен, б) 220 DF микродвойника в GaAs, только рефлекс
нижней части использовался для DF, в) BF химически травленного кристалла MgO
светлые линии. Пример проявления контуров изгиба приведен на рис.9.12 для Al,
ориентированного вблизи В=[100] (А) и В=[103] (В) [28]. Каждая из дифрагирующих
плоскостей производит 2 контура изгиба, для θВ и - θВ.
При увеличении толщины образца возрастает поглощение. Обычно поглощение
описывается как мнимая компонента ξ’g комплексной длины экстинкции так что
ξgabs = ξg[ξ’g/(ξ’g + iξg)]
8
Было найдено, что ξ’g ≈ 0.1ξg. Причина выбора ξgabs в таком виде заключается в том,
что 1/ξg в уравнении Хови-Уэлана (Л7) заменяется на (i/ξ’g + 1/ξg). То же самое
делается для ξ0. В результате решение уравнения Хови-Уэлана (7.16) для γ имеет
мнимую
компоненту,
и
амплитуда
Рис.9.10. Образование
сателлитов в клинообразном
образце.
Рис.9.11. Образование контуров изгиба
дифрагированного
луча
экспоненциально распадается.
Пример контраста толщины, связанного с
поглощением, приведен на рис. 9.13 [29]. Можно заметить, что волны контраста
простираются до 5ξg.
Рис.9.13. Контраст поглощения
связанный с ростом толщины в 2-хпучковой геометрии.
Рис.9.12. Контуры изгиба в Al
при В ≈ [100] (A) и В ≈ [103] (B).
9