(1657 Кб).

Результаты и состояние дел на
ускорительном масс-спектрометре
в ЦКП СО РАН ''Геохронология кайнозоя''
С.А. Растигеев
ИЯФ СО РАН
январь 2013
Основное назначение УМС ИЯФ
1. Датирование археологических и
геологических объектов.
2. Получение радиоуглеродных
профилей для природных отложений
3. Проведение биомедицинских
исследований с использованием
радиоуглеродных меток.
Основная задача при создании УМС –
выделение интересующего изотопа из
сопутствующего ионного фон на уровне
10-12- 10-15 ион/ионный фон
Физические принципы формирования иононго фона
После прохождения достаточно большой толщены
мишени устанавливается равновесный заряд иона
Заряд ионов при прохождении через вещество
меняет свое значение за счет двух
фундаментальных процессов: захвата
электронов и потери электронов атомным
Средний заряд ионов увеличивается с энергией
ядром.
иона
Разница в зарядовых долях для 13С и 14С
Распределение по зарядовым состоянием
отличается для разных изотопов при той
же энергии
При низких энергиях ионов.
ионизационные потери энергии растут с
ростом энергии. На энергии инжекции
существенны взаимодействия с ядрами
мишени.
При перезарядки ионов в
электрическом поле набирается
большой энергетический разброс
ионов (пропорциональный
напряженности поля)
Потери энергии при прохождении ионами
вещества зависит от заряда ионов
Характерные величины
Прохождение ионов углерода массы 12 а.е.м. с энергией
1МэВ через азот толщиной 1016 атом/см2 .
Средние ионизационные потери энергии ионов 0.928кэВ
Разброс энергии без учета изменения заряда ионов 0.379кэВ
Добавочный разброс энергии ионов за счет изменения зарядового состояния
ионов между 1 и 2 равен 0.255кэВ.
Среднеквадратичный угол многократного рассеяния 1.3 мрад
Вероятность однократного рассеяния на угол превышающего 0.01 рад
составляет примерно 1%
( sig=9.3*10-19 см2)
Получение идеального вакуума полностью проблемы ионного фона
не решает, т.к. аналогичные эффекты происходят при
взаимодействии со стенками вакуумных камер и окружающего
оборудования)
Распределение ионов по энергии при взаимодействии
4 МэВ ионов углерода со стенкой вакуумной камер под
углом 0.1 градуса
Следует отметить что в процесс ускорения могут быть
вовлечены ионы из стенок вакуумной камеры и
остаточного газа.
Ионный фон
Поворот ионов
в электрическом поле
Поворот ионов
в магнитном поле
E/q
M/q
ME/q2
Часть ионов может изменить направление движения за счет рассеяния на остаточном газе.
Ионы другой энергии движутся в магнитном поле по другим траекториям.
Процессы захвата и отрыва электрона при взаимодействии ионов с остаточным
газом в электрическом поле приводят к сильному изменению энергии ионов.
Основные принципы создания УМС ИЯФ
Подавление ионного фона как можно раньше ( пока
ионный фон не набрал энергетического и углового
разбросов)
Ограничение условий для благоприятного прохождения
ионного фона
Принцип работы УМС-анализатора
ИЯФ
Ускорительный масс-спектрометр ИЯФ
Характерные особенности УМС ИЯФ
• Сортировка ионов по энергии
сразу после разрушения
молекулярных ионов Æ
эффективное отсеивание
осколков молекул, т.к. энергия
кусков молекулы всегда меньше
энергии молекулы (в этот момент).
• Мишень на парах магния для
разрушения молекул Æ
локализованное место развала
молекул
• 2D времяпролетный детектор Æ
надежная регистрация каждого
иона
На УМС ИЯФ производится эффективное отсеивание
ионного фона азота ( та же масса, что и у радиоуглерода)
Алгоритм измерения концентрации
радиоуглрода на УМС ИЯФ
В барабан ионного источника загружается
2 образца из углеродной нити ( без
пробоподготовки) с концентрацией
радиоуглерода 110 PPM для
нормирования и 1 образец из графита
МПГ ( без пробоподготовки) 0.2 PPМ для
контроля ионного фона и 20 тестируемых
образцов.
Для каждого образца на каждом обороте
производится двукратное измерение тока
стабильного изотопа 13С и двукратный
подсчет радиоизотопов 14С ( по 50 сек
каждый).
Время на оборот колеса с образцами 50
мин.
Далее начинается измерение второго
оборот колеса и все повторяется.
Регистрация радиоуглерода
Живой образец
14C/12C~10-12
“мертвый” образец
графит МПГ
14C/12C~2*10-15
(1/500 от живого)
Интерес к радиоуглеродному анализу
посредством УМС ИЯФ заметно вырос
Расположение научно-исследовательских институтов
для которых проводился УМС-анализ в 2012 году.
За истекший год измерено около 300
пользовательских образцов
Радиоуглеродный возраст измеренных
образцов находился в диапазоне от
современных до 45 тысяч лет
Радиоуглеродный возраст торфа
в зависимости от высоты над уровнем реки
( Тюменская область, река Демьянка)
Образцы для УМС анализа: Лещинский В.С.
ТГУ.
Радиоуглеродный анализ серии образцов, возраст которых располагается на монотонной кривой
представляет большой интерес не только для пользователей, но и для проверки достоверности
измерений, так как выпавшие точки хорошо будут видны на таких кривых.
Пробы угля с о. Сахалин
Образцы для УМС
анализа: Клосовский А.С.
Радиоуглеродный анализ данных проб был проведен 2 раза. Производилась пробоподготовка образцов из угля с
последующим анализом на УМС ИЯФ. Видно, что 7 образцов показали приемлемое совпадение по возрасту , как в
разных анализах, так и с предполагаемым археологическим возрастом. Для 2 образцов – видно совпадение в
результатах повторов радиоуглеродного анализа, но нет приемлемого совпадения с предполагаемым возрастом,
что вероятно объясняется либо недостаточной очисткой образца в процессе пробоподготовки, либо ошибочном
представлении об археологическом возрасте.
Для одного образца, результаты двух анализов не дают
удовлетворительного совпадения, что свидетельствует о недостоверности как минимум одного из двух анализов
данного образца.
Некоторые примеры измерений на УМС ИЯФ
600
550
Современный
Крахмал
Набрано 2200 С14
D1k1,0
500
450
750
800
850
900
950
1000
D1k1,2
600
D2k2,0 550
500
800
850
900
950
1000
Кость пещерного
льва найденyого
около Новосибирска
возраст 25000+-800
лет назад.
Набрано 100 С14
D2k2,2
600
Природный битум
сигнал С14 не
наблюдается
( над фоном)
возраст более 50 т лет
D3k3,0 550
500
800
850
900
950
1000
D3k3,2
Графики показывают набор ионов при анализе 23-ех образцов в течении 8 часов
По горизонтали - время пролета от 1 до 3 счетчика, по вертикали - от 1 до 2 , в единицах 0.07 нсек
На УМС ИЯФ начились подготовительные
работы по радиоуглеродному анализу
биомедицинских образцов
Максимальная радиоактивность вещества, требуемого для УМС-анализа
продолжительных биомедицинских процессов ( порядка года), не
превышает 100нКи.
Первые образцы графитизированные
сотрудниками ИК СО РАН в ЦКП для
биомедицинских приложений.
к вакуумной
линии
датчик
давления
вакуумная
трубка
кварцевая
пробирка
Mg(ClO4)2
катализатор
В образце №8 концентрация радиоуглерода в 4
раза превышает возможную в естественных
условиях, что свидетельствует о присутствии
веществ обогащенных по С14.
Образцы под электронным микроскопом
Заключение
В 2012 году был проведен УМС-анализ более 600 образцов как технологических для
отработки методики подготовки образцов так и природных (кости животных, угли
сгоревших строений, остатки органической пищи на глиняной посуде, донные осадки
озер). Заметная часть артефактов сопровождалась оценочным возрастом, по
предположениям археологов. Среди природных образцов присутствовали как «старые»
(возраст более 40 тысяч лет), так и современные образцы.
Продолжались работы по усовершенствованию элементов комплекса УМС и
методики УМС-анализа образцов. Повышена надежность и стабильность источников
питания комплекса УМС и цикла радиоуглеродного анализа образцов.
Несмотря на отсутствие целевого финансирования, удалось создать основную
часть специализированного стенда для опытов по подготовке биомедицинских
образцов.