Аннотация Мылтыкбаева Л.К

АННОТАЦИЯ
Диссертации на соискание ученой степени
доктора философии (PhD)
6D072000 –Химическая технология неорганических веществ
Мылтыкбаева Лаура Каденовна
Неорганические композиционные материалы для превращения метана в
ценные продукты
В диссертационной работе разработан эффективный состав
композиционного материала в качестве катализатора для парциального
окисления метана в синтез-газ и технологические режимы процесса.
Оптимизирован способ приготовления 3%Ni-2%La/Al2O3 композиционного
материала и порядок нанесения активных компонентов катализатора на
носитель. Комплексом физико-химических методов исследования (РФА,
БЭТ, ТПВ, РФЭС, РФЭ, ТГА, ДСК, СЭМ, ПЭМ) установлено, что активность
катализатора связана с образованием дисперсных активных наночастиц и их
равномерным распределением на поверхности носителя. Определено, что
приготовление композиционного материала методом “solution combustion” с
добавлением диспергирующего соединения повышает устойчивость
катализатора к коксообразованию и позволяет исключить стадию
предварительной активации катализатора. Разработан технологический
регламент на получение 1 тонны оптимального неорганического
композиционного материала и предложена технологическая схема
приготовления композиционного материала для парциального окисления
метана в синтез-газ.
Актуальность темы диссертационного исследования. Согласно
многочисленным прогнозам российских и зарубежных аналитиков, в
ближайшие 10-20 лет ситуация существенно изменится в пользу
приоритетного спроса на газ. В основе этого процесса лежат природные,
экономические и политические факторы, которые в комплексе
предопределяют
неизбежность
изменения
структуры
мирового
энергобаланса в пользу роста в нем доли газа. Поэтому широкое
использование газа в областях, ориентированных на потребление
нефтепродуктов, становится важной программой мировой экономики, что,
несомненно, важно и для Казахстана. Использование композиционных
материалов в настоящее время определяет лидерство инновационных
решений для производства нефтехимических продуктов. В этой связи
разработка научных основ и технологий приготовления новых
композиционных
материалов,
обладающих
уникальными
физикохимическими и каталитическими свойствами, которые открывают большие
1
перспективы для переработки легких углеводородов с получением ценных
товарных продуктов, является актуальной.
Объект
исследования:
Объектом
исследования
являются
неорганические композиционные материалы на основе оксидов металлов (Ni,
La и др.) переменной валентности для процесса окислительной конверсии
природного газа-метана в синтез - газ.
Предметом
научного
исследования
является
установление
взаимосвязи между составом композиционного материала с их структурой и
каталитическими свойствами в процессе окислительного превращения
метана до синтез-газа; выявление факторов, определяющих активность и
термостабильность
разработанных
композиционных
материалов;
предложение пути рационального их подбора для парциального окисления
метана до синтез-газа, составление технологического регламента на
приготовление оптимального неорганического композиционного материала с
заданными каталитическими свойствами.
Цели и задачи исследования
Цель исследования заключается в разработке научно-обоснованных
активных неорганических композиционных материалов с заданными
каталитическими свойствами направленного действия для процессов
окислительной конверсии природного газа-метана в синтез – газ.
Поставленная цель включает решение следующих основных задач:
- Разработка состава и усовершенствование способа синтеза новых
никельсодержащих композиционных материалов заданного состава,
дисперсности и структуры на носителях для переработки природного газа
метана в синтез-газ.
- Изучение морфологии оптимальных композиционных материалов
одностадийного окисления метана комплексом физико-химических методов.
Выявление зависимости каталитической активности и селективности
композиционных материалов от дисперсности, структуры и химического
состава их активных центров.
- Влияние природы носителя на каталитическую активность
композиционных материалов в реакции парциального окисления метана в
синтез – газ.
Исследование
каталитических
свойств
разработанных
никельсодержащих композиционных материалов в процессе получения
синтез-газа из метана.
Определение оптимальных режимов окислительного превращения
метана в синтез-газ (температура, объемная скорость, соотношение
компонентов реакционной смеси) на никельсодержащих неорганических
композиционных материалах.
- Выдача технологического регламента со схемой технологической линии
приготовления 1т композиционного материала для переработки природного
газа метана в синтез-газ.
2
Методы
исследования:
Испытания
каталитических
свойств
композиционных материалов осуществляются на автоматизированной
проточной каталитической установке (ПКУ) в динамических условиях.
Исследование комплексом физико-химических методов: РФА, БЭТ, ТПВ,
РФЭС, РФЭ, ТГА, ДСК, СЭМ, ПЭМ структуры и морфологии оптимальных
композиционных материалов одностадийного окисления метана и составов
активной фазы.
Источниковедческую базу и материалы исследования составляют
163 источников литературы по неорганическим композиционным
материалам и катализу, а также другим областям естествознания,
касающихся темы данного исследования.
Научная новизна диссертационной работы заключается в следующем:
1. Установлена взаимосвязь между составами композиционных
материалов с морфологией и каталитическими свойствами в процессе
окислительного превращения метана в синтез-газ.
2. Показано, что на повышение дисперсности частиц активного
компонента катализатора влияет как природа носителя и модифицирующей
добавки, так и способа приготовления катализатора.
3. Усовершенствование метода приготовления катализатора “Solution
combustion” способствует, не только повышению эффективности работы
композиционного материала, но и исключает стадию предварительного
восстановления его в реакции парциального окисления метана, что снижает
себестоимость процесса.
4. Увеличение дисперсности активной фазы катализатора и его
равномерное распределение позволяют разработать высокоэффективные
никельсодержащие
композиционные
материалы
устойчивые
к
коксообразованию при длительной работе в процессе парциального
окисления метана до синтез-газа.
Теоретическая значимость заключается в усовершенствовании
способа приготовления и регулирование состава неорганических
композиционных материалов направленного действия для создания новой,
экологически чистой, безотходной, одностадийной технологии переработки
природного газа в ценные продукты. Выявление взаимосвязи каталитической
активности
никельсодержащих
композиционных
материалов
с
дисперсностью и составом активной фазы.
Практическая значимость:
- Разработаны новый состав неорганического композиционного
материала на основе оксидов металлов переменной валентности (Ni, La),
нанесенных на оксид алюминия и оптимальные технологические режимы
(Т=750оС, W=1000-4500 ч-1 и соотношение СН4:О2 = 2:1) для процесса
окислительной конверсии природного газа – метана в синтез-газ.
Составлен технологический регламент на приготовление 1 т
композиционного материала и предложена технологическая схема его получения.
3
- Использование дешевого отечественного исходного сырья метана и
высокоэффективного катализатора, не содержащего драгоценные металлы
может обеспечить существенный экономический эффект и высокую
конкурентоспособность.
Основные положения, выносимые на защиту:
- Оптимальный состав нового никельсодержащего, модифицированного,
неорганического композиционного материала, усовершенствование способа
его синтеза для процесса парциального окисления метана до синтез - газа.
- Эффективные технологические режимы (Т=750оС, W=1000-4500 ч-1 и
соотношение СН4:О2 = 2:1) реакции каталитического парциального
окисления метана в синтез-газ.
- Физико-химические характеристики разработанных композиционных
материалов и их взаимосвязь с каталитическими свойствами.
- Технологический регламент и технологическая схема для приготовления
1т композиционного материала.
Основные итоги диссертационного исследования опубликованы в 30
работах, из них 4 статьи в изданиях из перечня утвержденных Комитетом по
контролю в сфере образования и науки Республики Казахстан, 2 статьи в
других журналах Республики Казахстан, 3 статьи международных журналах,
1 статья в рейтинговом журнале с Impact-фактором. Опубликовано 6 тезисов
в материалах международных конференций и симпозиумов дальнего
зарубежья (Япония, Франция, Италия и др.), а также 14 тезиса в материалах
международных конференций и симпозиумов на территории СНГ. Подана
заявка на патент РК №2015/0269.2 от 19 августа 2015г.
Структура и объем диссертации. Диссертационная работа состоит из
введения, трех разделов, заключения, выводов, списка использованных
источников из 163 наименований, включает 9 таблиц, 42 рисунка и одного
приложения. Общий объем диссертации – 102 страницах машинописного
текста.
4