верификация модели физико-химических процессов в расплаве

ВЕРИФИКАЦИЯ МОДЕЛИ ФИЗИКО-ХИМИЧЕСКИХ ПРОЦЕССОВ В
РАСПЛАВЕ НА ВНЕКОРПУСНОЙ СТАДИИ ТЯЖЁЛОЙ АВАРИИ
Е. В. Моисеенко, А. С. Филиппов, А. Е. Киселёв
ИБРАЭ РАН, Москва, Россия
Введение
Согласно современным требованиям к безопасности АЭС, при проектировании
должны предусматриваться средства, обеспечивающие целостность защитной оболочки
реактора при любом сценарии протекания тяжёлой аварии. В частности, должно быть
обеспечено удержание расплава материала активной зоны либо в корпусе реактора,
либо вне его. Поскольку для реакторов большой мощности не представляется
возможным гарантировать удержание расплава внутри корпуса в течение
неограниченного времени, в строящихся АЭС для этой цели используется внекорпусное
устройство локализации расплава (УЛР).
Концепция локализации расплава при тяжёлых авариях на АЭС с реакторами ВВЭР
большой мощности предусматривает использование жертвенного материала (ЖМ) в
конструкции УЛР. ЖМ выполняет целый ряд функций, связанных с управлением
составом и физико-химическими свойствами расплава и с обеспечением эффективной
работы устройства. В частности, благодаря затратам тепла на плавление ЖМ
достигается уменьшение температуры расплава; поглощение ЖМ расплавом
увеличивает его объём, тем самым увеличивая площадь контакта со стенками
теплообменника и уменьшая плотность теплового потока на охлаждаемой границе.
Поскольку в состав ЖМ входит значительное количество лёгких оксидов, их
смешивание с кориумом обеспечивает инверсию слоёв расплава, уменьшая тепловой
поток сквозь днище теплообменника. Кроме того, при взаимодействии ЖМ с кориумом
уменьшается химическая активность последнего в первую очередь за счёт окисления
металлического циркония. Это, в частности, уменьшает генерацию водорода из воды,
содержащейся в бетоне, входящем в состав ЖМ.
Среди процессов, проходящих в УЛР, важное место занимает химическое
взаимодействие кориума с жертвенным материалом. В результате этого взаимодействия
с одной стороны существенно меняется состав кориума вследствие окисления металлов
(цирконий, хром, железо, никель) и попадания в расплав составляющих ЖМ, с другой –
изменяется мошность объёмных источников тепла за счёт выделения или поглощения
его при химических реакциях. С целью корректного рассмотрения протекания
химических реакций во времени была разработана соответствующая модель [1],
реализованная в коде HEFEST-УЛР, разработанным на базе модуля ГЕФЕСТ [2] кода
СОКРАТ. В настоящей работе кратко описана сама модель и исследуется влияние
имеющихся неопределённостей в задании существенных параметров модели.
Представлены результаты верификации модели на экспериментах серии SACR,
проведённых в НИТИ им. Александрова [3, 4].
Состав жертвенного материала
В зависимости от особенностей конкретного устройства локализации расплава
состав ЖМ может различаться, однако в конструкциях для АЭС с ВВЭР его основу
составляют сталь, гематит Fe2O3 и глинозём Al2O3. Основным материалом является их
смесь, называемая ПОЖА (пластины из окиси железа и алюминия, 67 масс. % Fe2O3 +
33 масс. % Al2O3), кроме этого, в некоторых проектах предполагается использование
состава ЖКМ (жертвенный керамический материал, 95 масс. % Fe2O3 + 5 масс. %
MnO2). В химических реакциях, проходящих в УЛР, могут принимать участие
компоненты стали – железо, хром и никель, а также гематит. Доля глинозёма в общей
массе прореагировавших веществ пренебрежимо мала вследствие его низкой
химической активности. Кроме того, на днище УЛР находится гематитосодержащий
бетон, в порах которого содержится некоторое количество воды, которая в результате
химических реакций может стать источником водорода. Другие компоненты бетона
такие как, например, SiO2, также могут вступать в химические реакции с кориумом, но
их вклад в изменение массы и температуры расплава незначителен.
Особенности физико-химических процессов, протекающих в УЛР
Анализ протекания тяжёлых аварий на реакторах ВВЭР большой мощности
показывает, что после отказа корпуса реактора сначала выходит значительное
количество корпусной стали, смешанной с металлическим цирконием. Гематит вступает
с ним в интенсивную автокаталитическую реакцию [5, 6] с выделением металлического
железа. После исчерпания циркония расплав стали продолжает взаимодействовать с
жертвенным материалом, расплавляя его и восстанавливая гематит до вюстита FeO с
выделением некоторого количества кислорода. Через некоторое время, зависящее от
сценария аварии, происходит выход расплавленного кориума  смеси ядерного топлива
с частично окисленным цирконием и корпусной сталью. Вследствие интенсивного
перемешивания при выходе в УЛР в течение некоторого времени смесь может
оставаться гомогенной, однако достаточно быстро происходит первичная
стратификация расплава, и насыщенный диоксидом урана оксидный слой располагается
под металлическим. Оба они интенсивно взаимодействуют с жертвенным материалом.
После уменьшения плотности расплава оксидов, происходящей за счёт растворения
лёгких материалов, до величины плотности расплава металлов происходит инверсия
слоёв. При этом несколько изменяется характер химических реакций. Так, кислород,
выделяющийся в оксидном слое при разложении гематита, может, практически не
реагируя с кориумом, поступать в атмосферу под защитной оболочкой, либо
связываться диоксидом урана с образованием UO2+x.
Момент инверсии слоёв расплава, т.е. изменения их взаиморасположения,
определяется скоростью поступления в расплав лёгких оксидов, зависящей от
интенсивности плавления жертвенного материала, которая в том числе зависит от
энергии, затрачиваемой на разложение гематита.
Модель химических реакций в УЛР
Для учёта различной интенсивности реакций на разных стадиях взаимодействия
расплава с ЖМ разработана следующая модель.
Реакции в УЛР разделены на три группы:
 происходящие в твёрдой фазе (разложение бетона),
 непосредственно на фронте плавления ЖМ ;
 происходящие в объёме расплава при смешивании продуктов реакций на фронте
и непрореагировавшего ЖМ с основной массой кориума.
Эти реакции рассматриваются по отдельности, при этом первая группа оказывает
влияние на состояние прогретой части нерасплавленного материала, вторая – малого
объема на фронте плавления, а третья – на всю ванну расплава.
При разработке модели были сделаны следующие предположения. Тепловой поток,
подводимый к поверхности ЖМ или отводимый от неё, определяется теплом,
выделяющимся в реакционном слое на фронте плавления, и свободноконвективным
теплообменом. Интенсивность последнего определяется разностью температур
реакционного слоя и расплава, а также ориентацией границы с ЖМ. Массообмен
реакционного слоя с ЖМ и с расплавом на фронте плавления состоит в притоке оксидов
железа и неокисленного Fe из блока ЖМ в реакционный слой, в поступлении в него Zr
и компонентов стали (Cr, Ni, Fe) из расплава кориума. Из реакционного слоя в расплав
поступают продукты химической реакции и непрореагировавшие компоненты ЖМ
(Al2O3, избыток жертвенной стали и Fe2O3). В случае стратифицированного расплава
они распределяются в его соответствующие слои. Перенос продуктов реакции и
непрореагировавших веществ в массу расплава и перемешивание происходят
мгновенно. Скорость реакций в объёме расплава моделируется как бесконечно большая
с точки зрения изменения состава веществ в данном месте и как конечная с точки
зрения выделения или поглощения энергии.
На фронте плавления ЖМ могут присутствовать следующие химически активные
вещества: в твёрдой фазе - Fe, Fe2O3, H2O, в расплаве - Zr, Fe, Cr, Ni. Эти вещества
вступают в реакцию с разной интенсивностью, в частности, при одновременной
реакции Zr и Fe с кислородом вклад железа в химическое тепловыделение составляет
около 4% [7], то есть при наличии циркония вклад железа оказывается пренебрежимо
мал. Реакции на фронте можно разделить на четыре группы в соответствии с теплотой и
скоростью их протекания.
В первую группу входят наиболее активно протекающие реакции окисления
циркония:
Zr + 2 H2O = ZrO2 + 2 H2 + Q
(1)
Fe2O3 + 1,5 Zr = 2 Fe + 1,5 ZrO2 + Q
(2)
Эти реакции проходят в первую очередь и длятся до исчерпания реагентов в зоне
реакции. После их завершения при наличии реагентов проходят аналогичные реакции
окисления Cr и Ni, входящих в состав нержавеющей стали, составляющие вторую
группу:
Сr + 1,5 H2O = 0,5 Сr2O3 + 1,5 H2 + Q
(3)
Ni + H2O = NiO + H2 + Q
(4)
Fe2O3 + 2Cr = 2 Fe + Cr2O3 + Q
(5)
Fe2O3 + Ni = 2 FeO + NiO + Q
(6)
В случае, если по завершении реакций второй группы остается Fe2O3, он будет
разлагаться под действием температуры, эта реакция представляет собой третью
группу:
Fe2O3 = 2 FeO + 0,5 O2 - Q
(7)
Выделившийся в результате этой реакции кислород и оставшаяся от предыдущих
реакций вода окисляют железо, содержащееся в расплаве и в жертвенном материале:
Fe + 0,5 O2 = FeO + Q
(8)
Fe + H2O = FeO + H2 + Q
(9)
В пределах каждой группы доли реагирующих компонентов считаются
пропорциональными их концентрациям в области реакции.
Следует отметить, что при температурах, близких к температуре плавления стали,
вместо реакций (5-6) происходит реакция (7) с последующим окислением Cr и Ni
выделившимся в её процессе кислородом. Однако, как с точки зрения энергетического
баланса, так и приоритета реакций, этот случай эквивалентен реакциям (5-6),
следовательно, можно ограничиться указанным выше набором реакций для всех
случаев, когда температурные условия обеспечивают возможность прохождения
реакции (7).
Вначале будут проходить только реакции (2, 4, 6) вследствие исчерпания Fe 2O3 в
области фронта плавления. Впоследствии часть Fe2O3 будет восстанавливаться до FeO,
а выделившийся кислород (и вода при её наличии) будет реагировать со свободным
железом.
После завершения реакций на фронте плавления и перед смешиванием продуктов
реакции с ванной расплава моделируются реакции, проходящие в объёме. Следует
отметить, что, если температура в области фронта плавления недостаточна для
прохождения перечисленных выше реакций, например, вследствие доминирования
эндотермической реакции разложения гематита, непрореагировавшие компоненты ЖМ
попадают в расплав, следовательно, в объёме расплава могут проходить любые из
реакций (1-9). Кроме того, возможны реакции замещения железа цирконием в FeO:
2FeO + Zr = 2Fe + ZrO2 +Q
(10)
и окисления металлов кислородом:
Zr + O2 = ZrO2 + Q
(11)
4Сr + 3O2 = 2Сr2O3 + Q
(12)
2Ni + O2 = 2NiO + Q
(13)
Эти реакции так же, как и локальные, делятся на группы по приоритету протекания.
При этом реакции (10-11) относятся к первой группе, (12) – ко второй, а (13) – к
четвёртой, так как химическая активность никеля при окислении кислородом сравнима
с активностью железа. В гомогенном расплаве могут проходить все эти реакции при
наличии реагирующих веществ, в случае стратифицированного расплава возможные
реакции зависят от взаимного расположения слоёв и области, где происходило
разрушение ЖМ.
Полученные в результате реакций газы и пар покидают расплав.
Для корректного моделирования процессов, проходящих при нагреве бетона, для
твёрдой фазы введены реакции разложения соединений кальция:
Ca(OH)2 = CaO +H2O – Q
(14)
CaCO3 = CaO + CO2 – Q
(15)
Реакция (14) протекает при разогреве материала до 700 К, (15) – до 1200 К. Их
газообразные продукты переносятся в расплав и могут вступать в описанные выше
реакции с его компонентами. В твёрдом материале может проходить также реакция (7),
в частности, в случае, когда тугоплавкая корка препятствует контакту с ним расплава,
но при этом материал прогревается до достаточной температуры.
Реализация модели
Разработанная модель реализована в рамках программного кода ГЕФЕСТУЛР,
реализованного на основе модуля ГЕФЕСТ кода СОКРАТ. Код ГЕФЕСТУЛР
предназначен для описания процессов в УЛР. Теплофизические процессы в нём
описываются в рамках двумерной конечноэлементной модели. Химические реакции на
фронте плавления рассчитываются при переходе в расплав ячейки, заполненной
жертвенным материалом, и они проходят в течение одного расчётного временного шага
алгоритма. Областью химической реакции является переходящая в расплав расчётная
ячейка (конечный элемент) и граничащие с ней ячейки с расплавом. Выделившееся
(либо поглощённое) в результате реакций тепло распределяется равномерно в области
реакции. В течение того же шага моделируются реакции в объёме расплава, а тепло от
них равномерно распределяется по всей ванне в случае гомогенного расплава либо по
текущему слою расплава в случае его стратификации. Для эндотермических реакций
поглощение тепла может происходить в течение нескольких шагов по времени с тем,
чтобы температура не опускалась ниже минимально возможной для прохождения
реакции.
Неопределённости в исходных данных для моделирования
Описанная модель имеет дело со смесью нескольких материалов, представляющих
собой химические соединения и их смеси. Свойства таких смесей изучены
недостаточно, и при задании параметров модели возникают неопределённости.
Отметим некоторые из них.
Согласно данным базы IVTAN TERMO, тепловой эффект реакции разложения
гематита (7) составляет при температуре 2000 К 256,8 кДж/моль Fe2O3. Однако, в
зависимости от температуры, при которой фактически проходит реакция, возможно
значительное варьирование этой величины. Кроме того, вследствие особенностей
технологии изготовления блоков ПОЖА возможно образование химически более
устойчивого конгломерата Fe2O3.Al2O3 с существенно большим тепловым эффектом
разложения.
Следует отметить, что учёт данной особенности материала ПОЖА затрагивает
тепловые эффекты ряда других реакций с участием гематита. Так, цирконий может
вступать в реакцию как с Fe2O3 (2), так и с FeO (10), полученным в результате пары
реакций (7,8). С точки зрения интегрального изменения массы и энергии реагентов эти
реакции эквивалентны в условиях избытка гематита, следовательно, рассматривая
реакцию (10), мы можем получить значения теплового эффекта реакции (2) в
зависимости от эффекта реакции (7).
Тепловой эффект реакции (2) зависит от эффекта разложения гематита (7)
следующим образом:
Q(2) = Q(7) + Q(8)+ 3Q(10),
При этом предполагается, что величины Q(8) и Q(10) известны. Они могут быть, в
частности, получены из базы IVTAN TERMO.
Влияние неопределённостей на результаты моделирования
Рассмотрим влияние указанных неопределённостей на интегральную теплоту
химических реакций в устройстве локализации. Примем за основу модельный
сценарий, в котором масса Zr, поступающего в УЛР, составляет 13 900 кг, и рассчитаем
интегральную теплоту для двух возможных заполнений УЛР жертвенным материалом
на основе ЖКМ+ПОЖА (78 400 кг гематита) и ПОЖА (61 000 кг гематита) для
нескольких значений теплового эффекта реакции (7). Значение 230,0 кДж/моль Fe2O3
соответствующее температуре порядка 2300 К, принималось как минимальное; при
значении 242,7 кДж/моль Fe2O3 интегральный эффект реакций (7,8) равен нулю, что
представляет собой границу между областями, где использование гематита со сталью
даёт эндо- и экзотермический эффект. Значение 513,7 кДж/моль Fe2O3 – удвоенное
значение для температуры 2000 К (IVTAN TERMO) взято в качестве гипотетического
примера, иллюстрирующего случай химически устойчивого конгломерата. В качестве
промежуточного значения взята величина 340,0 кДж/моль Fe2O3. Интегральное
количество тепла в джоулях, выделившегося после окисления всего циркония и
разложения гематита, в различных предположениях о тепловом эффекте реакции (7) и
конструкции УЛР при учёте реакций (2),(7),(8),(10) представлено в таблице.
Теплота, выделившаяся в результате химических реакций, Дж
Q(7),
Q(2), кДж/моль Теплота,
Интегральная теплота реакций
кДж/моль
выделившаяся при
ПОЖА+ ЖКМ
ПОЖА
окислении Zr
513,7
-621,2
6,31.1010
-4,24.1010
-1,29.1010
. 10
. 10
340,0
-794,9
8,08 10
4,29 10
5,35.1010
256,8
-878,0
8,92.1010
8,37.1010
8,52.1010
242,7
-892,2
9,06.1010
9,06.1010
9,06.1010
. 10
. 10
230,0
-904,9
9,19 10
9,69 10
9,55.1010
Таким образом, изменение теплоты реакции разложения гематита существенно
влияет на вклад химических реакций в тепловыделение расплава. Так, изменение
теплового эффекта с 513,7 до 256,8 кДж/моль даёт изменение тепловыделения
примерно на 1011 Дж, что соответствует энергии остаточного тепловыделения за первые
5000 секунд нахождения расплава в УЛР. В основном, химические реакции протекают в
течение первых 10 – 15 тысяч секунд, то есть влияние неопределённости тепловых
эффектов реакций гематита весьма существенно. Расчёт при помощи кода ГЕФЕСТУЛР показал следующую зависимость времени инверсии слоёв расплава от значения
теплового эффекта реакции (7).
Рис. 1. Зависимость момента времени инверсии слоёв
расплава от значения теплового эффекта реакции
разложения гематита
Влияние данных неопределённостей на верификацию кода ГЕФЕСТ-УЛР показано
ниже.
Верификация модели
Верификация разработанной модели проводилась при помощи данных
экспериментов серии SACR [3, 4], проведённых в НИТИ им. Александрова на
установке «Расплав-2». Серия экспериментов SACR моделирует основные варианты
взаимодействия кориума с жертвенным материалом на основе гематита. В ней
исследованы случаи частично и полностью окисленного кориума, а также жертвенного
материала с различной пористостью и степенью содержания гематита. Наиболее
представительными для существующих сценариев протекания тяжёлой аварии
экспериментами этой серии являются SACR-2 и SACR-7. В них исследовано
взаимодействие полностью окисленного кориума с блоком гематитового бетона и
частично окисленного кориума с материалом на основе оксидов железа и алюминия.
Приготовление расплавов имитаторов урансодержащего кориума и последующий
ввод энергии в расплав осуществлялись с использованием технологии индукционной
плавки в холодном тигле (ИПХТ). Индукционная высокочастотная печь для плавки
кориума, состоящая из холодного тигля и индуктора, была смонтирована в герметичном
защитном боксе, который оснащен сухой системой газоочистки. Печь располагалась на
рабочем столе, имеющем электромеханический привод для вертикального перемещения
тигля относительно индуктора. На крышке плавильного бокса установлены датчики
оптических пирометров, измеряющих температуру поверхности расплава.
Тигель представляет собой цилиндрический вертикальный сосуд внутренним
диаметром 74 мм и высотой 300 мм. Боковые стенки тигля набраны из медных трубок
наружным диаметром 10 мм с зазором 1 мм. Снаружи тигель покрыт обмазкой. Внутри
медных трубок прокачивается охлаждающая вода.
Внутрь тигля помещался жертвенный материал, поверх которого располагался
шихтовой материал и в некоторых экспериментах металлический цирконий в виде
прутков. Индуктор в рассматриваемых случаях располагался таким образом, чтобы
обеспечивался разогрев только имитатора кориума.
Для моделирования экспериментов серии
SACR была построена расчётная область,
включающая
внутреннюю
часть
тигля,
содержащую жертвенный материал и имитатор
кориума. Геометрия расчётной области (рис. 2)
во всех экспериментах бралась одинаковой,
различается состав жертвенного материала и
имитатора кориума. На боковой поверхности
ставились граничные условия третьего рода,
соответствующие
теплоотдаче
плёночного
кипения, на верхней – излучения.
Моделировались
следующие
процессы:
разогрев и плавление кориума, передача тепла от
кориума в тигель за счёт теплопроводности и
излучения и в жертвенный материал за счёт
Рис. 2. Расчётная область и плотности
теплопроводности,
плавление
жертвенного
для
моделирования
экспериментов
серии SACR. 1. Жертвенный материал.
материала и его перемешивание с кориумом,
2. Расплав. 3. Атмосфера.
химические реакции на фронте плавления и в
объёме кориума и жертвенного материала.
Расчёт начинался с финальной стадии разогрева имитатора кориума от температуры
1700К. Это связано с тем, что в экспериментах шихтовая масса обладала высокой
неоднородностью, и моделирование её разогрева от комнатной температуры
нецелесообразно, поскольку после плавления происходит перемешивание компонент, и
начальная фаза разогрева не оказывает влияния на ванну расплава. С другой стороны,
начальная температура имитатора должна быть ниже его температуры солидус, так как
требуется моделирование плавления с образованием гарнисажной корки на
водоохлаждаемой боковой поверхности, поскольку корка, имеющая достаточно низкую
теплопроводность, существенно влияет на распределение тепловых потоков в тигле.
Распределение растворённого материала в кориуме предполагалось мгновенным,
что соответствует наблюдавшемуся в экспериментах интенсивному перемешиванию
расплава.
На фронте плавления и в объёме моделировались реакции разложения гематита до
вюстита, а также восстановления цирконием гематита и вюстита до металлического
железа.
Следует отметить наличие, наряду с описанной выше неопределённостью теплоты
разложения гематита, такого фактора как подводимая к тиглю мощность. Её величина
могла существенно изменяться в течение эксперимента, и значения в разные моменты
времени неизвестны, поэтому при верификации проводились расчёты для ряда средних
значений подводимой мощности.
Эксперимент SACR-2
В эксперименте SACR-2 использовался гематитовый блок, приготовленный по
«бетонной» технологии, когда спеченная крошка гематита Fe2O3 скреплялась в
цилиндрический блок портландцементом. Состав блока гематита содержал
89,7 %Fe2O3, 3,6 %Na2B4O7 и 6,7 % портландцемента М500. Начальный состав
приготовленного расплава кориума содержал 66 масс.%UO2, 19 масс.% ZrO2 и
15 масс.% FeO. Масса расплава кориума после наплавления ванны составляла 1490 г.
Атмосфера над расплавом – воздух. Начальное отношение массы блока жертвенного
материала к его объему составляло –577 г/260 см3. Оцененная пористость блока —
57,7 %. Начальное отношение массы кориума к массе гематитового блока составляло
72/28.
Температура ликвидус начального состава кориума, которая была определена
методом визуального политермического анализа в ИПХТ, составила 242050 К.
Кинетика взаимодействия расплавленного кориума с жертвенным материалом
оценивалась по изменению во времени показаний термопар перед разрушением.
Предполагалось, что разрушение термопар вызывается контактом с расплавленным
кориумом. Оцененная средняя скорость движения фронта взаимодействия расплава
кориума и гематита составила от 1,0 до 0,2 мм/с в зависимости от фазы эксперимента и
режима нагрева.
При моделировании состав кориума и доля гематита в жертвенном материале
принимались в точности такими, как в эксперименте. Остальные компоненты
жертвенного материала были объединены в фиктивный материал, теплофизические
характеристики которого соответствовали усреднённым значениям для его компонент.
Пористость учитывалась заданием заниженной плотности гематита и фиктивного
материала.
Рис. 3. Зависимость скорости продвижения фронта плавления от
разложения гематита.
Были проведены расчёты для нескольких значений подводимой к тиглю мощности
от 15 до 25 кВт. Средняя скорость продвижения фронта плавления в зависимости от
теплоты разложения гематита для разных значений подводимой мощности показаны на
рис. 3.
Полученные скорости варьируются от 0,12 до 0,25 мм/с. Значения около 1 мм/с
воспроизвести не удалось. По-видимому, столь высокая скорость объясняется
длительным прогревом пористого материала под гарнисажной коркой. При этом
происходит разложение гематита, вследствие чего верхний слой пористого блока теряет
прочность и при контакте с расплавом быстро в нём растворяется. Такое поведение
характерно только для достаточно тонкого (около 5 мм) слоя. После его растворения
скорость, наблюдаемая в эксперименте становится сравнимой с полученной при
помощи кода.
На рис. 4 показано состояние расчётной области с распределением температур через
300 с с момента начала разложения жертвенного материала для мощности 20 кВт и
теплоты разложения гематита 256,8 кДж/моль.
Эксперимент SACR-7
В эксперименте Sacr-7 [4] исследовалось взаимодействие расплава частично
окисленного кориума С-32 с композиционным жертвенным материалом 85 %Fe2O3 +
14 %А12О3 + 1 %MgO,SiO2. В качестве шихтового материала использовали смеси
порошков оксидов и металлический цирконий состава (в масс.%): 76 %UO2 + 9 %ZrO2 +
15 %(Zr + 1.5 %Nb ) общей массой 1404 г.
Эксперимент проводили в атмосфере Ar,
при этом газ на входе в печь подвергали
дополнительной очистке от следов влаги,
пропуская через силикагелевую колонку.
Размеры блока составляли: диаметр 60 мм,
высота 70,9 мм, масса блока – 766.6 г,
пористость – 15 %. В блок были заделаны
хромельалюмелевые термопары.
После начала растворения жертвенного
материала
значительно
увеличились
тепловые потоки из расплава в холодный
тигель и менее значительно  потоки в
крышку печи. Каких-либо выбросов
расплава и заметного колебания положения
поверхности
ванны
в
процессе
взаимодействия
кориума
с
блоком
жертвенного материала не наблюдалось.
Через 14 секунд образовалось сквозное
отверстие в блоке ЖМ диаметром около
Рис. 4. Состояние расчётной области с
45 мм и глубиной около 40 мм. Ось полости
распределением температур через 300с с
смещена примерно на 10 мм от оси тигля. В
момента начала разложения ЖМ для
результате расплав имел следующий состав:
мощности 20 кВт и теплоты разложения
65 % UO2 + 20 % ZrO2 + 2 % Zr + 0 % FeO +
гематита 256,8 кДж/моль
3 % Al2O3 + 10 % Fe.
При моделировании не рассматривались Nb, MgO и SiO2, так как их количество
пренебрежимо мало, и они не дают заметного вклада в теплофизические процессы, в
остальном состав ЖМ и имитатора кориума соответствовал экспериментальному. Была
проведена серия расчётов с различной теплотой разложения гематита и подводимой
мощностью для концентрации циркония в расплаве через 14 секунд с начала его
взаимодействия с ЖМ. На рис. 5 приведены полученные зависимости для различных
значений теплового эффекта реакции (7).
Рис. 5. Концентрация Zr через 14 секунд с начала взаимодействия расплава с ЖМ.
Как видно из полученных зависимостей, скорость разложения ЖМ практически не
зависит от подводимой к расплаву мощности, но существенно зависит от теплового
эффекта реакции разложения гематита. Это связано с тем, что мощность
тепловыделения химической реакции циркония с гематитов существенно превышает
мощность нагревательного индуктора. Для значений теплового эффекта из диапазона
230 – 260 кДж/моль гематита рассчитанная концентрация Zr в расплаве близка к
экспериментальной. Таким образом, можно предположить, что фактическая теплота
разложения гематита в ЖМ, применявшемся в эксперименте, лежит в указанных
пределах.
Высокая
температура
коррелирует с тем фактом, что в
процессе эксперимента во время
взаимодействия с ЖМ наблюдалось
резкое повышение теплового потока с
поверхности
расплава.
Форма
каверны
отличается
от
наблюдавшейся
в
эксперименте.
Возможно, это связано с какими-либо
неоднородностями состава блока
ПОЖА
или
неравномерностью
разогрева имитатора кориума.
Рис.
6.
Состояние
расчётной
области
с
распределением температур через 14 с с момента
начала разложения ЖМ для мощности 20 кВт и
теплоты разложения гематита 256,8 кДж/моль
Заключение
Применение разработанного модуля ГЕФЕСТ-УЛР для моделирования
экспериментов серии SACR показало результаты, близкие к экспериментальным по
скорости взаимодействия расплава с жертвенным материалом как для полностью, так и
для частично окисленного кориума. При этом модуль адекватно описывает тепловые
потоки через гарнисажную корку на границе между кориумом и жертвенным
материалом. Кроме того, анализ полученных результатов подтверждает правильность
выбора моделируемых реакций и очерёдности их прохождения. Так, сравнением с
экспериментом подтверждено, что при наличии гематита и вюстита оксид алюминия не
должен вступать в реакцию с цирконием, а при наличии циркония металлическое
железо не окисляется при восстановлении гематита до вюстита.
Таким образом, разработанная и реализованная модель адекватно описывает
основные химические реакции, проходящие при взаимодействии кориума с
жертвенным материалом на основе гематита, а также связанные с ними тепловые
явления.
Список литературы
1. Моисеенко Е. В., Киселев А. Е., Филиппов А. С., Астафьева В. О. Моделирование
физико-химических процессов в устройстве локализации расплава. Материалы
конференции МНТК-2008 (в печати)
2. А.И. Игнатьев, А.Е. Киселёв, В.Н. Семенов, В.Ф. Стрижов, Филиппов А.С.
ГЕФЕСТ: численное моделирование процессов в нижней части реактора ВВЭР
при тяжёлой аварии. Препринт ИБРАЭ № IBRAE-2003-13 М., 2003. 31c.
3. Ю.П. Удалов, Ю.Г. Морозов, В.В. Гусаров, В.И. Альмяшев, С.В. Бешта, В.А.
Крушинов, С.А. Витоль, В.Б. Хабенский, В.В. Мартынов, Д.Б. Лопух. Расчётное
и экспериментальное исследование взаимодействия расплава кориума с
жертвенным материалом // Вопросы безопасности АЭС с ВВЭР. Труды научнопрактического семинара, Санкт-Петербург, 12-14 сентября 2000 г., с. 161
4. Бешта С.В., Хабенский В.Б., Грановский В.С., Гусаров В.В. и др. Эксперимент
Sacr-7. Техническая информация. НИТИ, 2000 г.
5. Асмолов В.Г., Загрязкин В.Н., Абалин С.С. и др. Выбор жертвенного материала
ловушки для реактора ВВЭР-1000 // Отчет РНЦ КИ инв. №99-12 /1-2-01, 2001 г.
6. Альмяшев В.И., Бешта С.В., Витоль С.А., Грановский В.С., Гусаров В.В., Котова
С.Ю., Крушинов Е.В., Лысенко А.В., Сулацкий А.А. Взаимодействие расплава
металла с оксидным жертвенным материалом в устройстве локализации кориума
при тяжелой аварии АЭС с ВВЭР-1000 // Новые достижения в химии и
технологии материалов. Сборник материалов конференции. СПб. 2002. С. 33-37.
7. Hagrman Donald L., Rempe Joy L. Corium oxidation at temperatures above 2000 K. //
Nuclear technology, 2001, vol. 133, no2, pp. 194-212